s fis 056279 chapter3

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

BAB III

METODE PENELITIAN

3.1 Metode Penelitian

Metode yang dilakukan pada penelitian ini adalah eksperimen. Pada penelitian ini dilakukan pembuatan keramik Ni-CSZ dengan metode kompaksi serbuk.

3.2 Lokasi Penelitian

Penelitian ini dilakukan di kelompok Fisika Bahan, Pusat Teknologi Nuklir Bahan dan Radiometri (PTNBR-BATAN) Jalan Tamansari 71 Bandung 40132.

3.3 Waktu Penelitian Penelitian dilaksanakan pada:

Tanggal : Maret 2010 – November 2010 Hari : Senin - Jumat

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

3.4 Alat dan Bahan

3.4.1 Peralatan yang Digunakan

Pada penelitian ini peralatan yang digunakan adalah sebagai berikut: Untuk Preparasi Bahan Baku Serbuk

1. Penggerus

2. Neraca Digital METTLER AB 104

3. Botol bekas film atau gelas kaca yang ukurannya kecil 4. Sendok kecil

5. Mesin Penggerus Untuk Kompaksi 1. Cetakan dari baja 2. Mesin Kompaksi Untuk Sintering 1. Keramik 2. Cawan alumina 3. Oven Pemanas 4. Tungku Sinter Untuk Reduksi

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

2. Tungku Reduksi

3.4.2 Bahan-Bahan yang Digunakan

Pada penelitian ini bahan-bahan yang digunakan adalah: 1. Serbuk ZrO2

2. Serbuk CaO 3. Serbuk NiO 4. PVA

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

3.5 Prosedur Pembuatan Pelet Keramik Ni-CSZ

Prosedur pembuatan keramik Ni-CSZ terlihat pada Gambar (3.1).

ZrO2 85%

Penggerusan

CaO 15%

Sintering pada suhu 1500oC selama 3 jam Pengepresan dengan tekanan rendah

Penggerusan

Sintering pada suhu 1500oC selama 3 jam Pengepresan dengan tekanan rendah

Penggerusan

Campur dengan NiO

2%

SINTESIS PEMBUATAN KERAMIK

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

Gambar 3.1 Prosedur pembuatan keramik Ni-CSZ

3.5.1 Pembuatan pelet keramik CSZ

Pembuatan keramik CSZ merupakan campuran ZrO2 dan CaO. Komposisi

masing-masing senyawa tersebut dibuat dengan persentase mol sebagai berikut: 85% untuk senyawa ZrO2 dan CaO sebanyak 15% karena jika ZrO2 lebih dari

85% maka dikhawatirkan keramik akan menjadi rapuh sedangkan jika persentase mol kurang dari 85% maka keramik Ni-CZS ini tidak akan membentuk struktur kristal kubik seperti yang diharapkan konsentrasi dalam mol diubah ke % berat sebagai berikut:





2



2 2 85% % 100% 85% 15% xMrZrO beratZrO x xMrZrO xMrCaO 



0,85 123, 220,85 123, 22

 

0,15 56, 08



100% 92,5% x

x

x x

 



Ditambahkan dengan PVA

6% 10%

Pengepressan 50 kg/cm2

Sintering 1500oC selama 2 jam

Reduksi 900oC H2 7% selama 5 jam Karakterisasi XRD, SEM, Uji Listrik

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

Jika jumlah total 12 gram maka zirkonia yang diperoleh adalah: 85 % ZrO2 = 85% / 100 x 12 = 11.10757 gram

Dan CaO yang diperoleh adalah

15% CaO = 15 % / 100 x 12 = 0.89243 gram

Kedua senyawa tersebut dicampur, lalu digerus pada mesin penggerus selama 3 x 10 menit. Lalu dilakukan pengepressan dengan tekanan rendah kemudian di sinter pada suhu 1500oC selama 3 jam. Setelah itu digerus kembali selama 3 x 10 menit, dipres kemudian disinter kembali pada suhu 1500oC selama 3 jam sebelum akhirnya digerus kembali dengan menggunakan mortar agate dan mesin penggerus. Pengulangan perlakuan ini diharapkan untuk menghasilkan serbuk campuran CSZ yang homogen. Kemudian campuran CSZ yang terbentuk ditambahkan dengan NiO dan PVA yang bervariasi konsentrasinya masing-masing sebesar 2%, 6%, dan 10% dimana variasi persentase konsentrasi PVA seperti ini paling tepat untuk menghasilkan porositas keramik yang spesial tetapi

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

konsentrasi PVA ini bisa diekstrapolarsi jika ada penelitian lain yang mencoba dengan persentase konsentrasi ≤ 2%, 6%, dan 10%.

3.5.2 Proses Pembuatan Ni-CSZ

Serbuk CSZ yang sudah terbentuk kemudian ditambahkan dengan NiO karena NiO tidak mudah bereaksi dengan hidrogen ketika direduksi dengan perbandingan komposisi 50%-50% perbandingan komposisi CSZ-NiO seperti ini paling tepat karena jika komposisi NiO lebih besar dari 50% maka ketika dilakukan reduksi akan semakin banyak oksigen yang hilang yang akan membuat keramik memiliki terlalu banyak porositas dan akan mengakibatkan keramik tersebut menjadi terlalu rapuh lalu ditambahkan dengan PVA yang komposisinya divariasikan. Perbandingan persen berat CSZ, NiO, dan PVA ditunjukan pada Tabel 3.1

Tabel 3.1 Perbandingan persen berat % Berat

No CSZ NiO PVA

1. 49 49 2

2. 47 47 6

3. 45 45 10

Dari perhitungan persen berat dibuat perbandingan bahan dalam 4 gram yang ditunjukan pada Tabel 3.2.

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

Tabel 3.2 Perbandingan bahan dalam 4 gram % Berat

No CSZ NiO PVA

1. 1,96 1,96 0,08

2. 1,88 1,88 0,24

3. 1,80 1,80 0,40

3.5.3 Kompaksi

Setelah Semua bahan tercampur dengan komposisi yang sesuai, kemudian bahan tersebut ditimbang 0,15 gram yang selanjutnya akan dilakukan proses kompaksi dengan tekanan 50 ton/cm2 dan diameter cetakan 88 mm selama 20 detik. Hasil yang diperoleh pada tahap ini berupa pelet mentah.

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

3.5.4 Pengukuran Densitas Sebelum dan Sesudah Reduksi

Pelet mentah yang sudah terbentuk kemudian diukur rapat massanya dengan mengukur massa, diameter dan tinggi pelet. Lalu setelah itu dihitung rapat massanya sebelum dan sesudah direduksi dengan menggunakan persamaan:

2

d

r



2

. .

v





r t

m

v





Dengan: v = volume (cm3) π = 3,14

d = diameter pelet (cm) r = jari-jari pelet (cm) t = tinggi pelet (cm) m = massa pelet (gram)

 = densitas pelet (gram/cm3)

3.5.5 Proses Sintering

Pelet mentah yang sudah terbentuk kemudian diukur rapat massanya dan dilakukan proses sintering. Sebelum dilakukan proses sintering, pelet-pelet (3.3) (3.1)

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

mentah tersebut ditempatkan pada keramik dan diurutkan agar tidak tertukar satu sama lain. Kemudian dilakukan proses sintering pada suhu 1500oC selama 2 jam. Proses sintering ini terbagi menjadi 3 tahap yaitu yang pertama tahap pemanasan menuju suhu 1500oC dengan laju pemanasan 10oC/menit, lalu yang kedua merupakan proses penahanan pada suhu 1500oC selama 3 jam dan tahap yang terakhir adalah tahap penurunan suhu 10oC/menit sampai suhu ruang.

T (oC)

15000C/3 jam

100C/ menit 100C/menit

t (menit) Gambar 3.3 Grafik sintering pelet keramik ZrO2-CaO-NiO

3.5.6 Proses Reduksi

Pelet yang sudah disintering kemudian diukur kembali rapat massanya. Setelah direduksi 900oC dengan hidrogen 7% selama 5 jam. Proses reduksi juga terbagi dalam 3 tahap seperti proses sintering. Tahap pertama yaitu penaikan suhu sampai suhu 900oC, kemudain tahap penahan pada suhu 900oC selama 5 jam dan

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

tahap yang terakhir adalah tahap penurunan sampai suhu ruang. Setelah dilakukan proses reduksi oksigen dalam NiO lepas dan NiO menjadi Ni. Lepasnya oksigen ini menimbulkan banyak pori sehingga gas bahan bakar dapat mengalir lebih optimal.

Gambar 3.4 Ni-CSZ yang ditambahkan PVA 2% sebelum dan sesudah direduksi

9000C/5 jam T (oC)

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

t (menit) Gambar 3.5 Grafik reduksi pelet keramik ZrO2-CaO-NiO

3.6 Karakteristik keramik Ni-CSZ dengan Penambahan PVA 3.6.1 Struktur Kristal

Sampel yang sudah disinter pada suhu 1500oC dan direduksi 900oC dengan gas hidrogen 7% selanjutnya akan analisis dengan XRD menggunakan panjang gelombang target CuK α (λ= 1,540600

A). Pengolahan data hasil karakterisasi difraksi sinar-X (XRD) dilakukan dengan cara mencocokkan sudut 2 pola difraksi yang dihasilkan keramik Ni-CSZ dengan pola difraksi calsium zirkonia oksida, Ni, dan NiO standar dari Joint Committee of Powder Diffraction Standarts

(JCPDS). Lalu dapat terlihat fase yang muncul, intensitas, dan sudut hkl dari keramik tersebut. Pola difraksi dianalisis dengan cara mencari harga sinus dari sudut dimana terjadi puncak dengan intensitas yang tinggi sehingga diperoleh:

(3.4) Nilai yang mungkin untuk struktur kubik adalah 1, 2, 3, 4... Hasil bagi antara dengan adalah A. Nilai A yang paling banyak muncul

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

digunakan untuk menentukan parameter kisi a = b melalui persamaan 2.9 asalkan panjang gelombang sinar-X diketahui. Setelah nilai A ditentukan, selanjutnya menghitung nilai parameter kisi. Persamaan 3.1 dapat diubah menjadi bentuk:

Dengan: A= angka yang sering muncul λ= panjang gelombang a= parameter kisi (A)

3.6.2 Struktur Mikro

Struktur mikro diamati menggunakan SEM (Scanning Mikroscope Electron) yang dilakukan di laboratorium Geologi Pusat Penelitian dan Pengembangan Geologi Kelautan (PPGL) Bandung. Proses ini dilakukan dengan menggunakan alat JEOL JSM-6360LA dan pemotretan struktur mikro sampel dengan pembesaran 2500 kali. SEM merupakan suatu jenis mikroskop yang menggunakan berkas elektron yang dapat digunakan untuk mengkarakteristik suatu bahan yang mampu menghasilkan perbesaran dengan resolusi tinggi yang digunakan untuk melihat benda berukuran nano. Karakteristik SEM dapat digunakan untuk mengetahui struktur mikro suatu bahan diantaranya adalah

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

porositas dan ukuran butirnya. Pengolahan data karakterisasi SEM untuk menentukan ukuran butir rata-rata keramik dilakukan dengan metode garis Heyn

(3.6)

Dengan: = Rata-rata diameter n = Jumlah garis uji l = Panjang garis uji

v = Perbesaran foto

PK = Jumlah batas butir yang terpotong

Langkah pertama membuat beberapa garis uji dengan cara menarik garis melintang pada foto hasil SEM dengan jarak antargaris yang sama. Setelah itu, membuat garis potong yang memotong setiap butir yang dilalui garis uji. Garis uji yang dibuat diukur panjangnya. Panjang garis uji, jumlah garis uji, jumlah garis potong dan pembesaran foto disubstitusikan ke persamaan 3.6 sehingga diperoleh ukuran butir rata-rata.

3.6.3 Sifat Listrik

Karakteristik sifat listrik yang ingin diketahui dalam penelitian ini adalah konduktivitas listrik keramik Ni-CSZ. Keramik Ni-CSZ dilapisi perak terlebih dahulu lalu diberi kontak logam dengan perak dan dipanaskan pada suhu 400oC selama 2 menit dan diukur hambatan listriknya.

k

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

Setelah melakukan pengukuran diperoleh keluaran arus listrik terhadap perubahan beda potensial. Dengan menggunakan persamaan hukum Ohm kita bisa mengetahui resistansinya, yaitu:

I V R

Dengan V = beda potensial (volt)

I = Arus Listrik (Ampere) R = resistansi (Ohm)

Setelah nilai resistansi diperoleh, harga resistivitas dapat diperoleh dengan menggunakan persamaan:

A l R 

l AR 



Dengan: A: Luas Penampang (cm2) l: panjang bahan (cm) ρ: Resistivitas bahan (Ω.cm)

Setelah nilai resistivitas diperoleh maka nilai konduktivitas listrik dapat diperoleh dengan menggunakan rumus:

(3.7)

(3.8)

(3.9)

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

   1 Dengan: σ: Konduktivitas Listrik (Ω.cm)-1

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

tahap yang terakhir adalah tahap penurunan sampai suhu ruang. Setelah dilakukan proses reduksi oksigen dalam NiO lepas dan NiO menjadi Ni. Lepasnya oksigen ini menimbulkan banyak pori sehingga gas bahan bakar dapat mengalir lebih optimal.

Gambar 3.4 Ni-CSZ yang ditambahkan PVA 2% sebelum dan sesudah direduksi

9000C/5 jam T (oC)

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

t (menit)

Gambar 3.5 Grafik reduksi pelet keramik ZrO2-CaO-NiO

3.6 Karakteristik keramik Ni-CSZ dengan Penambahan PVA 3.6.1 Struktur Kristal

Sampel yang sudah disinter pada suhu 1500oC dan direduksi 900oC dengan gas hidrogen 7% selanjutnya akan analisis dengan XRD menggunakan panjang gelombang target CuK α (λ= 1,540600

A). Pengolahan data hasil karakterisasi difraksi sinar-X (XRD) dilakukan dengan cara mencocokkan sudut 2 pola difraksi yang dihasilkan keramik Ni-CSZ dengan pola difraksi calsium zirkonia oksida, Ni, dan NiO standar dari Joint Committee of Powder Diffraction Standarts

(JCPDS). Lalu dapat terlihat fase yang muncul, intensitas, dan sudut hkl dari keramik tersebut. Pola difraksi dianalisis dengan cara mencari harga sinus dari sudut dimana terjadi puncak dengan intensitas yang tinggi sehingga diperoleh:

(3.4) Nilai yang mungkin untuk struktur kubik adalah 1, 2, 3, 4... Hasil bagi antara dengan adalah A. Nilai A yang paling banyak muncul

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

digunakan untuk menentukan parameter kisi a = b melalui persamaan 2.9 asalkan panjang gelombang sinar-X diketahui. Setelah nilai A ditentukan, selanjutnya menghitung nilai parameter kisi. Persamaan 3.1 dapat diubah menjadi bentuk:

Dengan: A= angka yang sering muncul λ= panjang gelombang a= parameter kisi (A)

3.6.2 Struktur Mikro

Struktur mikro diamati menggunakan SEM (Scanning Mikroscope Electron) yang dilakukan di laboratorium Geologi Pusat Penelitian dan Pengembangan Geologi Kelautan (PPGL) Bandung. Proses ini dilakukan dengan menggunakan alat JEOL JSM-6360LA dan pemotretan struktur mikro sampel dengan pembesaran 2500 kali. SEM merupakan suatu jenis mikroskop yang menggunakan berkas elektron yang dapat digunakan untuk mengkarakteristik suatu bahan yang mampu menghasilkan perbesaran dengan resolusi tinggi yang digunakan untuk melihat benda berukuran nano. Karakteristik SEM dapat digunakan untuk mengetahui struktur mikro suatu bahan diantaranya adalah

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

porositas dan ukuran butirnya. Pengolahan data karakterisasi SEM untuk menentukan ukuran butir rata-rata keramik dilakukan dengan metode garis Heyn

(3.6)

Dengan: = Rata-rata diameter n = Jumlah garis uji l = Panjang garis uji

v = Perbesaran foto

PK = Jumlah batas butir yang terpotong

Langkah pertama membuat beberapa garis uji dengan cara menarik garis melintang pada foto hasil SEM dengan jarak antargaris yang sama. Setelah itu, membuat garis potong yang memotong setiap butir yang dilalui garis uji. Garis uji yang dibuat diukur panjangnya. Panjang garis uji, jumlah garis uji, jumlah garis potong dan pembesaran foto disubstitusikan ke persamaan 3.6 sehingga diperoleh ukuran butir rata-rata.

3.6.3 Sifat Listrik

Karakteristik sifat listrik yang ingin diketahui dalam penelitian ini adalah konduktivitas listrik keramik Ni-CSZ. Keramik Ni-CSZ dilapisi perak terlebih dahulu lalu diberi kontak logam dengan perak dan dipanaskan pada suhu 400oC selama 2 menit dan diukur hambatan listriknya.

k L

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu

Setelah melakukan pengukuran diperoleh keluaran arus listrik terhadap perubahan beda potensial. Dengan menggunakan persamaan hukum Ohm kita bisa mengetahui resistansinya, yaitu:

I V R

Dengan V = beda potensial (volt)

I = Arus Listrik (Ampere) R = resistansi (Ohm)

Setelah nilai resistansi diperoleh, harga resistivitas dapat diperoleh dengan menggunakan persamaan:

A l R 

l AR 



Dengan: A: Luas Penampang (cm2) l: panjang bahan (cm) ρ: Resistivitas bahan (Ω.cm)

Setelah nilai resistivitas diperoleh maka nilai konduktivitas listrik dapat diperoleh dengan menggunakan rumus:

(3.7)

(3.8)

(3.9)

Eka Herliyani, 2012

Pengaruh Penambahan Polyvinyl Alcohol (Pva) Terhadap Karakteristik Keramik Ni-Csz Untuk Diaplikasikan Sebagai Anode Pada Sofc

Universitas Pendidikan Indonesia | repository.upi.edu



  1