Kajian Struktur dan Morfologi Hidroksiapatit yang Disintesis Menggunakan Metode Hidrotermal
KAJIAN STRUKTUR DAN MORFOLOGI HIDROKSIAPATIT
YANG DISINTESIS MENGGUNAKAN
METODE HIDROTERMAL
BAGOES PERMADA
DEPARTEMEN FISIKA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
INSTITUT PERTANIAN BOGOR
BOGOR
2013
PERNYATAAN MENGENAI SKRIPSI DAN
SUMBER INFORMASI SERTA PELIMPAHAN HAK CIPTA*
Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi berjudul Kajian Struktur dan
Morfologi Hidroksiapatit yang Disintesis Menggunakan Metode Hidrotermal
adalah benar karya saya dengan arahan dari dosen pembimbing dan belum
diajukan dalam bentuk apa pun kepada perguruan tinggi mana pun. Sumber
informasi yang berasal atau dikutip dari karya yang diterbitkan maupun tidak
diterbitkan dari penulis lain telah disebutkan dalam teks dan dicantumkan dalam
Daftar Pustaka di bagian akhir skripsi ini.
Dengan ini saya melimpahkan hak cipta dari karya tulis saya kepada Institut
Pertanian Bogor.
Bogor, Mei 2013
Bagoes Permada
NIM G74080077
* Pelimpahan hak cipta atas karya tulis dari penelitian kerja sama dengan pihak
luar IPB harus didasarkan pada perjanjian kerja sama yang terkait.
ABSTRAK
BAGOES PERMADA. Kajian Struktur dan Morfologi Hidroksiapatit yang
Disintesis Menggunakan Metode Hidrotermal. Dibimbing oleh KIAGUS
DAHLAN dan IRMANSYAH.
Hidroksiapatit merupakan bahan yang dapat berikatan dengan senyawa
penyusun tulang. Pada penelitian ini telah dilakukan sintesis hidroksiapatit
menggunakan metode hidrotermal. Prekursor kalsium yang digunakan berasal dari
cangkang telur ayam ras serta untuk sumber fosfat menggunakan (NH4)2HPO4.
Pada metode hidrotermal dilakukan variasi suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan
300 oC pada waktu 3 jam serta variasi waktu 1 jam dan 5 jam pada suhu 150 oC.
Fase dan struktur kristal dari hidroksiapatit dianalisa menggunakan X-ray
diffractometer (XRD). Sedangkan morfologi hidroksiapatit dicitrakan
menggunakan scanning electron microscopy (SEM). Sampel yang telah disintesis
dengan menggunakan metode hidrotermal telah membentuk fase hidroksiapatit.
Hidroksiapatit yang disintesis dengan metode hidrotermal mempunyai nilai
parameter kisi mendekati data JCPDS. Hasil karakterisasi XRD sebanyak 6 buah
sampel pada variasi suhu dan waktu hidrotermal yaitu 150 oC, 200 oC, 250 oC,
300 oC selama 3 jam dan 150 oC selama 1 jam, 3 jam, dan 5 jam menunjukkan
bahwa fase HAp optimum terbentuk pada sampel suhu 150 oC waktu 3 jam yaitu
sebesar 98.6% efisiensi sebesar 45.6%, ukuran kristal 78.028 nm, dan derajat
kristalinitas sebesar 83.4%. Hasil SEM memperlihatkan terbentuknya space antara
partikel-partikel HAp berukuran mikro yang terlihat jelas pada sampel. Space
yang terbentuk ini berukuran rata-rata sekitar 2.1 µm.
Kata kunci: cangkang telur ayam ras, hidroksiapatit, hidrotermal
ABSTRACT
BAGOES PERMADA. Study of the Structure and Morphology of Hydroxyapatite
Synthesized by Hydrothermal Method. Supervised by KIAGUS DAHLAN and
IRMANSYAH.
Hydroxyapatite is a material that can be bonded to the building blocks of
bone. In this study has been carried out the synthesis of hydroxyapatite using
hydrothermal method. Precursor calcium is derived from leghorn chicken
eggshell as well as to the source of phosphate using (NH4)2HPO4. In the
hydrothermal method to various temperatures of 150 oC, 200 oC, 250 oC, and
300 oC at 3 hours and variations in time of 1 hour and 5 hours at a temperature of
150 oC. Phase and crystal structure of hydroxyapatite were analyzed using X-ray
diffractometer (XRD). While the morphology of hydroxyapatite imaged using
scanning electron microscopy (SEM). The samples were synthesized using
hydrothermal method has formed hydroxyapatite phase. Hydroxyapatite
synthesized by hydrothermal method have a value close to the lattice parameter of
data JCPDS. XRD characterization results on the various temperatures and
hydrothermal time of the 6 samples such as 150 oC, 200 oC, 250 oC, 300 oC for
3 hours and 150 oC at 1 hour, 3 hours, and 5 hours showed that the optimum phase
HAp formed it a sample temperature of 150 oC time 3 hours is equal to 98.6%
which an efficiency is 45.6%, 78.028 nm crystal size, and degree of crystallinity
of 83.4%. Test result by SEM showed that formation of space between microsized HAp particles were clearly visible on the sample. Space of this size is about
2.1 μm.
Keywords: leghorn chicken eggshell, hydroxyapatite, hydrothermal
KAJIAN STRUKTUR DAN MORFOLOGI HIDROKSIAPATIT
YANG DISINTESIS MENGGUNAKAN
METODE HIDROTERMAL
BAGOES PERMADA
Skripsi
sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar
Sarjana Sains
pada
Departemen Fisika
DEPARTEMEN FISIKA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
INSTITUT PERTANIAN BOGOR
BOGOR
2013
Judul
Nama
NIM
: Kajian Struktur dan Morfologi Hidroksiapatit yang Disintesis
Menggunakan Metode Hidrotermal
: Bagoes Permada
: G74080077
Disetujui oleh
Dr. Kiagus Dahlan
Pembimbing I
Dr. Ir. Irmansyah, M.Si
Pembimbing II
Diketahui oleh
Dr. Akhiruddin Maddu, M.Si
Ketua Departemen
Tanggal Lulus:
PRAKATA
Puji dan syukur penulis panjatkan kepada Allah subhanahu wa ta’ala atas
segala karunia-Nya sehingga karya ilmiah ini berhasil diselesaikan. Tema yang
dipilih dalam penelitian yang dilaksanakan sejak bulan Desember 2011 ini ialah
Biofisika Material, dengan judul Kajian Struktur dan Morfologi Hidroksiapatit
yang Disintesis Menggunakan Metode Hidrotermal.
Penulis mengucapkan terimakasih kepada:
1.
Kedua orangtua, Dakhroji dan Sumarti, serta adik-adik tercinta Feri
Wibowo P dan Hidayatul Saskya Putri, yang telah memberikan kasih
sayang, dukungan, motivasi, nasihat, dan do’a terbaik.
2.
Bapak Dr. Kiagus Dahlan dan Bapak Dr. Ir. Irmansyah, M.Si selaku
pembimbing yang telah sabar membimbing penulis dan selalu
memberikan nasihat.
3.
Bapak Dr. Tony Ibnu selaku penguji yang telah menyempatkan waktu
dan memberikan saran kepada penulis.
4.
Bapak Ir. Hanedi Darmasetiawan, MS selaku editor yang telah
membantu menyempurnakan penulisan karya ilmiah ini.
5.
Ibu Setia Utami Dewi, M.Si yang telah banyak memberikan saran.
6.
Bapak Firman yang telah membantu dalam administrasi, serta seluruh
dosen dan staff Departemen Fisika FMIPA IPB.
7.
Sahabat F4 Cilegon: Ferdian Bangkit W, Tati Husniyati, dan Mitha
Sabrina, yang selalu setia mendukung penulis disaat sedih maupun
senang.
8.
Epa Rosidah, Ella Rahmadani, Dwi Kurniawati, Nissa Sukmawati,
Herwandi Saputra, dan Khafit Pratama yang selalu memberikan
motivasi, semangat, dan kesabaran menemani penulis menyusun karya
ilmiah ini.
9.
Sahabat Fisika 45 yang tidak bisa disebutkan namanya satu persatu.
Terimakasih atas perhatian, kerjasama, kebersamaan, dan keceriaan
yang sangat penuh warna.
10. Para penghuni Lab. Jaringan: Adietya, Agung, Azam, Chanse, Damas,
dan Gesang yang telah memberikan penulis ilmu dan pengetahuan
tentang jaringan komputer.
11. Nurul, Ajeng, Irma, dan Aisyah yang telah membantu penulis dalam
penelitian ini.
12. Seluruh civitas Departemen Fisika FMIPA IPB.
Semoga karya ilmiah ini bermanfaat.
Bogor, Mei 2013
Bagoes Permada
DAFTAR ISI
DAFTAR TABEL
DAFTAR GAMBAR
DAFTAR LAMPIRAN
PENDAHULUAN
Latar Belakang
Tujuan Penelitian
Perumusan Masalah
Hipotesis
TINJAUAN PUSTAKA
Apatit
Hidroksiapatit (HAp)
Trikalsium Fosfat (TKF)
Hidrotermal
X-Ray Diffraction (XRD)
Scanning Electron Microscopy (SEM)
METODOLOGI PENELITIAN
Tempat dan Waktu Penelitian
Alat dan Bahan Penelitian
Metode Penelitian
Sintesis Hidroksiapatit dengan Metode Hidrotermal
Karakterisasi X-Ray Diffraction (XRD)
Karakterisasi Scanning Electron Microscopy (SEM)
HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil Kalsinasi Cangkang Telur Ayam
Hasil Sintesis Hidroksiapatit
Hasil Karakterisasi XRD
Hasil Karakterisasi SEM
SIMPULAN
DAFTAR PUSTAKA
LAMPIRAN
vii
vii
vii
1
1
1
2
2
3
3
3
3
3
4
4
5
5
5
5
5
6
6
7
7
7
8
12
14
15
16
vi
DAFTAR TABEL
1
2
3
4
5
6
Efisiensi sampel HAp pada variasi suhu
Efisiensi sampel HAp pada variasi waktu
Persentase komposisi fase sampel HAp pada variasi suhu
Persentase komposisi fase sampel HAp pada variasi waktu
Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HAp pada variasi Suhu
Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HAp pada variasi
waktu
7 Ukuran kristal dan persentase derajat kristalinitas pada variasi suhu
8 Ukuran kristal dan persentase derajat kristalinitas pada variasi waktu
7
8
11
11
11
11
12
12
DAFTAR GAMBAR
1
2
3
4
5
6
7
8
Skema sinar datang dan sinar terdifraksi oleh kisi kristal
Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 3 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 200 oC pada waktu 3 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 250 oC pada waktu 3 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 300 oC pada waktu 3 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 1 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 5 jam
Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
3000x
9 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
5000x
10 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
10000x
4
8
8
9
9
10
10
13
13
13
DAFTAR LAMPIRAN
1 Diagram Alir Penelitian
16
vii
PENDAHULUAN
Latar Belakang
Tulang merupakan salah satu organ tubuh yang sangat penting bagi manusia. Organ ini
antara lain berfungsi sebagai tempat melekatnya otot-otot sehingga memungkinkan jalannya
pembuluh darah, tempat sumsum tulang dan syaraf yang melindungi jaringan lunak, juga
merupakan organ yang membantu manusia dalam melakukan aktivitas sehari-hari seperti
mengangkat barang-barang berat, menopang tubuh, dan lain-lain.1
Kerusakan pada tulang akan mengganggu fungsi tubuh karena tulang sebagai
komponen yang sangat penting dalam tubuh manusia. Salah satu kerusakan tulang yang
paling sering terjadi adalah fracture (retak atau patah) pada tulang. Fracture tulang pada
umumnya karena kecelakaan. Kerusakan pada tulang dapat diatasi dengan pembuatan suatu
biomaterial yang cocok dengan kondisi fisiologi tubuh.2
Saat ini pemanfaatan biomaterial telah banyak dikembangkan dalam dunia kedokteran.
Salah satu pemanfaatan biomaterial ini adalah untuk penerapan teknik jaringan. Biomaterial
merupakan bahan inert yang diimplankan ke dalam sistem hidup sebagai fungsi jaringan
hidup atau organ.3
Pada masalah kerusakan tulang banyak pakar tulang membuat implan tulang dari
berbagai bahan seperti logam. Jika menggunakan bahan logam maka terdapat dampak
negatif, salah satunya adalah bahan logam tidak bisa terus berada pada tulang karena tidak
biocompatible dengan tubuh sehingga harus dilepas selama waktu tertentu semenjak
pemakaian. Dalam mengatasi hal seperti ini dibutuhkan bahan yang dapat berikatan dengan
senyawa penyusun tulang (compatible dengan tubuh). Salah satu bahannya adalah
hidroksiapatit (HAp). HAp memiliki kristalinitas yang tinggi, bersifat bioactive,
biocompatible, tidak korosi, dan tidak mudah rapuh.
Pada penelitian ini dilakukan sintesis HAp menggunakan metode hidrotermal. Sintesis
HAp ini menggunakan bahan dari cangkang telur ayam ras. Cangkang telur ayam ras
merupakan sumber kalsium yang tinggi. Sintesis HAp menggunakan metode hidrotermal.
HAp yang dihasilkan kristalisasi yang tinggi dan jumlah yang banyak kemudian
dikarakterisasi dengan X-ray diffractometer (XRD) dan scanning electron microscopy
(SEM).
Tujuan Penelitian
Penelitian ini bertujuan untuk:
1. Melakukan sintesis HAp menggunakan sumber kalsium dari cangkang telur ayam ras
dengan metode hidrotermal.
2. Mengetahui dan menganalisis pengaruh suhu dan waktu proses hidrotermal pada
pembentukan HAp.
3. Mengkarakterisasi struktur kristal dan morfologi HAp dengan perangkat analisis XRD dan
SEM.
2
Perumusan Masalah
Pada penelitian ini menggunakan metode hidrotermal untuk sintesis HAp. Apakah
pada suhu hidrotermal 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan 300 oC dapat terjadi fase HAp?
Berapakah waktu hidrotermal yang paling optimum untuk menghasilkan HAp?
Hipotesis
Semakin besar suhu (interval 150-300 oC) pada proses hidrotermal maka semakin baik
struktur dan morfologi HAp yang dihasilkan. Semakin lama waktu (1-5 jam) pada proses
hidrotermal maka semakin baik struktur dan morfologi HAp yang dihasilkan.
TINJAUAN PUSTAKA
Apatit
Apatit adalah kristal mineral dengan komposisi M10(ZO4)6X2, berasal dari nama Greek
apato dinamai oleh Werner seorang mineralogi 1790. Komponen yang menempati M, Z dan
X ialah: X dapat diganti dengan unsur F, Cl, O, OH, Br, dst. M dapat diganti dengan unsur
Ca, Mg, Sr, Ba, Pb, dst. Z dapat diganti dengan unsur P, V, As, S, Si, Ge, dst.4
Hidroksiapatit (HAp)
HAp merupakan salah satu contoh apatit serbuk. HAp ini digunakan sebagai pelapis
tulang buatan yang dimasukkan ke dalam tubuh manusia. HAp ini merupakan salah satu
kristal kalsium fosfat yang akan memberikan sifat keras dalam jaringan tulang.4
HAp merupakan anggota dari mineral apatit M10(ZO4)6X2, dan memiliki rumus kimia
Ca10-xAx(PO4)6-yBy(OH)2-zCz. HAp juga merupakan senyawa kalsium fosfat dengan rasio
Ca/P sekitar 1.67. Struktur kristal dari HAp adalah heksagonal dengan dimensi sel a= 9.423
Å dan c = 6.875 Å. Struktur ini dapat dipandang sebagai struktur kristal ideal heksagonal
(closed-packed) dari ion PO43- yang mengalami distorsi akibat kehadiran unsur Ca2+ dan ion
OH- dicelah antara ion-ion PO43-.5
Sifat bioactive HAp mampu merangsang pertumbuhan tulang baru di sekitar implan
tulang. Selain bersifat bioactive HAp juga bersifat biocompatible, artinya mampu bertahan
terhadap korosi, dan tidak menimbulkan penolakan oleh jaringan tubuh.6
Trikalsium Fosfat (TKF)
Trikalsium fosfat adalah material biokeramik yang dapat digunakan untuk rekonstruksi
tulang. Kombinasi TKF dari kalsium dan senyawa fosfat dengan rumus senyawa Ca3(PO4)2.
TKF memiliki 4 polymorf yaitu a, b, g, dan super a.6
Hidrotermal
Proses hidrotermal dapat didefinisikan sebagai proses mineralisasi di bawah tekanan
tinggi dengan suhu tertentu untuk melarutkan agar terbentuk kristal yang relatif tidak larut di
bawah kondisi normal. Metode hidrotermal memungkinkan proses material lebih lanjut, baik
dalam bentuk padatan kristal tunggal, partikel murni atau nano partikel. Pembentukan nano
partikel melalui proses hidrotermal dapat dilakukan dalam waktu yang singkat dengan sifatsifat fisik tertentu. Perkembangan teknik hidrotermal dalam berbagai penelitian telah
dibandingkan dengan metode konvensional pada pembuatan material.7
Metode hidrotermal adalah suatu cara untuk mengatasi kekurangan dari metode basah
seperti pemakaian dalam waktu lama dan komtaminasi kimia, sintesis HAp mempunyai
kemurnian yang tinggi untuk waktu kerja yang pendek. Metode hidrotermal merupakan
metode yang sesuai untuk mempersiapkan kristal yang baik bentuk dan komposisi yang dapat
dicapai pada suhu rendah.8 Metode hidrotermal dipilih karena relatif sederhana tanpa
menggunakan peralatan yang rumit dan mahal, selain itu juga mempunyai beberapa
4
keuntungan seperti pemanasan cepat, reaksi cepat, hasil lebih baik, kemurnian tinggi dan
efisiensi transformasi energi tinggi.9
X-Ray Diffractometer (XRD)
Sinar-X dihamburkan dengan panjang gelombang l adalah 15.4060 nm saat melewati
kisi kristal dengan sudut datang q adalah 10 sampai 27.5 derajat dan jarak antar bidang kristal
dimisalkan d (Gambar 1). Data yang diperoleh dari metode difraksi sinar-X adalah sudut
hamburan (sudut Bragg) dan intensitas. Berdasarkan teori difraksi, sudut difraksi bergantung
kepada lebar celah kisi sehingga mempengaruhi pola difraksi, sedangkan intensitas cahaya
difraksi bergantung dari berapa banyak kisi kristal yang memiliki orientasi sama.11
Gambar 1 Skema sinar datang dan sinar terdifraksi oleh kisi kristal10
Scanning Electron Microscopy (SEM)
SEM digunakan untuk mengamati morfologi dari suatu bahan. Dengan prinsip sifat
gelombang dari elektron yakni difraksi pada sudut yang sangat kecil. Elektron dihamburkan
oleh sampel yang bermuatan karena sifat listriknya. Jika sampel yang digunakan tidak
bersifat konduktif, maka sampel terlebih dahulu harus dilapisi (coating) dengan emas. Citra
yang terbentuk menunjukkan struktur dari sampel yang diuji.7
Pada dasarnya prinsip kerjam SEM ini mirip dengan mikroskop optik, dengan
perbedaan pada perangkatnya. Pertama berkas elektron disejajarkan dan difokuskan oleh
magnet yang didesain khusus berfungsi sebagai lensa. Energi elektron biasanya 100 keV,
yang menghasilkan panjang gelombang kira-kira 0.04 nm. Spesimen sasaran sangat tipis agar
berkas yang dihantarkan tidak diperlambat atau dihamburkan terlalu banyak. Bayangan akhir
diproyeksikan ke dalam layar pendar atau film. Berbagai distorsi yang terjadi akibat masalah
pemfokusan dengan lensa magnetik membatasi resolusi hingga sepersepuluh nanometer.11
METODOLOGI PENELITIAN
Tempat dan Waktu Penelitian
Sintesis HAp dilakukan di Laboratorium Biofisika Material dan Laboratorium
Membran Departemen Fisika FMIPA IPB, karakteriasasi XRD di Laboratorium Terpadu
bagian Kimia Kayu Badan Penelitian dan Pengembangan Hutan Bogor, dan karakterisasi
SEM di BATAN-PUSPITEK Serpong. Penelitian dilakukan dari bulan April 2012 sampai
Januari 2013.
Alat dan Bahan Penelitian
Alat yang digunakan dalam penelitian yaitu neraca timbang, furnace, mortar, parr
reactor stirrer, parr 4848 reactor controller, vakum, pipet, gelas ukur, gelas kimia, vakum,
labu takar, kertas saring, aluminium foil, crucible, X-ray diffractometer, scanning electron
microscopy.
Bahan yang digunakan dalam penelitian yaitu cangkang telur ayam ras, diamonium
hidroksifosfat ((NH4)2HPO4), dan aquades.
Metode Penelitian
Sintesis Hidroksiapatit dengan Metode Hidrotermal
Dalam penelitian ini dilakukan sintesis HAp dengan metode hidrotermal menggunakan
kalsium (Ca) dari cangkang telur ayam ras. Pada tahap kalsinasi, cangkang telur yang sudah
bersih dan juga tidak ada membrannya dicuci dan dikeringkan. Bila sudah kering, lalu
cangkang telur tersebut diremukkan dan langsung ditimbang pada neraca timbang. Cangkang
telur dipanaskan pada furnace dengan suhu 1000 oC selama 5 jam suhu penahan. Setelah
selesai lalu didinginkan dan digerus atau dihaluskan dengan mortar sehingga terbentuk
serbuk kalsium oksida (CaO).
Setelah terbentuk serbuk kalsium oksida (CaO), cangkang telur dicampur serbuk
kalsium oksida (CaO) sebanyak 8.016 gram dengan air sebanyak 200 ml sehingga terbentuk
larutan kalsium. Butiran (NH4)2HPO4 sebanyak 15.846 gram sebagai sumber fosfat dicampur
dengan air sebanyak 200 ml sehingga terbentuk larutan fosfat.
Campuran larutan kalsium dan larutan fosfat dimasukkan ke dalam tabung hidrotermal
masing-masing 200 ml. Pada proses hidrotermal ini pada suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan
300 oC. Sampel ini dipanaskan selama 3 jam setelah suhu konstan dan diaduk menggunakan
parr reactor stirrer dengan kecepatan 300 rpm.
Setelah proses hidrotermal selesai dilanjutkan dengan proses aging selama 18 jam,
kemudian sampel dikeringkan dengan vakum untuk memperoleh endapannya. Endapan yang
telah dihilangkan cairannya dikeringkan dalam furnace selama 5 jam pada suhu penahan
110 oC. Setelah dikeringkan, sampel disintering pada suhu penahan 900 oC selama 5 jam.
Dari perbandingan suhu tersebut, lalu dipilih salah satu suhu yang optimum pada
hidrotermal. Setelah itu divariasikan untuk proses hidrotermal dengan waktu yang berbeda
yaitu selama 1 jam dan 5 jam.
6
Karakterisasi X-Ray Diffractometer (XRD)
Karakterisasi difraksi sinar-X dilakukan untuk mengetahui fase yang terdapat dalam
sampel dan menentukan ukuran kristal kristalinitas. Sebanyak 200 mg sampel dicetak
langsung pada aluminium ukuran 2 cm x 2.5 cm dengan bantuan perekat. Sampel
dikarakterisasi menggunakan alat XRD dengan sumber Cu yang memiliki panjang
gelombang 15.4060 nm. Ukuran kristal dapat ditentukan dengan menggunakan Persamaan
Debye Scherrer.
ǡଽସఒ
ܦൌ ఉ௦ఏ
(1)
D merupakan ukuran kristal (nm), l adalah panjang gelombang yang digunakan pada
XRD (15.4060 nm), b adalah full widht at half maximum (FWHM) dari garis difraksi skala
2q, dan cosq merupakan nilai kosinus sudut sinar X.
Karakterisasi Scanning Electron Microscopy (SEM)
Karakterisasi dengan scanning electron microscopy (SEM) dilakukan untuk
mengetahui morfologi presipitat. Sampel diletakkan pada plat aluminium yang memiliki dua
sisi, kemudian dilapisi dengan lapisan emas setebal 48 nm. Sampel yang telah dilapisi
diamati menggunakan SEM dengan tegangan 22 kV dan perbesaran 3000x, 5000x, dan
10000x.
HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil Kalsinasi Cangkang Telur Ayam Ras
Pada penelitian ini sumber kalsium diperoleh dari cangkang telur ayam ras.
Cangkang telur ayam ras dibersihkan dan dilepas membrannya. Hal ini bertujuan
untuk mendapatkan kemurnian kalsium yang terkandung pada cangkang telur
tanpa zat pengotor. Kalsium oksida (CaO) dihasilkan dari cangkang telur ayam ras
yang telah dikalsinasi 1000 oC selama 5 jam.12 Kalsinasi ini bertujuan untuk
menghilangkan komponen organik dan mengubah senyawa kalsium karbonat
(CaCO3) menjadi kalsium oksida (CaO), yang diperlihatkan pada reaksi:
CaCO3
CaO + CO2
Cangkang telur yang dikalsinasi sebanyak 324.12 gram dan menghasilkan
171.35 gram serbuk kalsium oksida (CaO) sehingga diperoleh efisiensinya
52.9%.
Hasil Sintesis Hidroksiapatit
Sintesis HAp menggunakan senyawa kalsium dan fosfat dilakukan dengan
perbandingan 5:3 pada suhu ruang sekitar 27 oC. Perbandingan konsentrasi
tersebut digunakan karena menyesuaikan dengan perbandingan Ca terhadap P
pada HAp. Pada proses hidrotermal terjadi pengurangan massa dari pencampuran
senyawa kalsium dan fosfat. Hal tersebut ditunjukkan dengan massa setelah
hidrotermal lebih kecil dari massa sebelum hidrotermal. Persentase efisiensi
massa hasil hidrotermal bisa dilihat pada Tabel 1 dan 2. Efisiensi massa hasil
hidrotermal terbesar terdapat pada suhu 150 oC dan waktu 3 jam sebesar 45.6%
pada variasi suhu, sedangkan efisiensi terkecil didapatkan hasil dari hidrotermal
suhu 300 oC pada waktu 3 jam sebesar 42.8% pada variasi suhu 150 oC, 200 oC,
250 oC, dan 300 oC. Efisiensi massa hasil hidrotermal terbesar pada suhu 150 oC
dan waktu 3 jam sebesar 45.6% pada variasi waktu, sedangkan efisiensi terkecil
didapatkan dari hasil hidrotermal suhu 150 oC dan waktu 1 jam sebesar 43.8%
pada variasi waktu.
Tabel 1 Efisiensi sampel HAp pada variasi suhu
Massa
Kode
Massa CaO
(NH4)2HPO4
(gram)
sampel
(gram)
8.019
15.845
HAP_150_3
8.012
15.848
HAP_200_3
8.017
15.847
HAP_250_3
8.016
15.842
HAP_300_3
Massa hasil
sintering
(gram)
10.872
10.586
10.424
10.203
Efisiensi
(%)
45.6
44.4
43.7
42.8
8
Tabel 2 Efisiensi sampel HAp pada variasi waktu
Massa
Kode
Massa CaO
(NH4)2HPO4
(gram)
sampel
(gram)
8.018
15.873
HAP_150_1
8.019
15.845
HAP_150_3
8.018
15.872
HAP_150_5
Massa hasil
sintering
(gram)
10.469
10.872
10.572
Efisiensi
(%)
43.8
45.6
44.3
Hasil Karakterisasi XRD
Identifikasi fase yang dihasilkan dianalisis dengan menggunakan XRD. Pola
difraksi sampel diperlihatkan pada Gambar 2, 3, 4, 5, 6, dan 7. Penentuan fase
dilakukan dengan membandingkan data sampel terhadap data JCPDS untuk HAp,
TKF, dan AKB.
Gambar 2 Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 3 jam
Gambar 3 Pola difraksi sampel HAp suhu 200 oC pada waktu 3 jam
9
Gambar 4 Pola difraksi sampel HAp suhu 250 oC pada waktu 3 jam
Gambar 5 Pola difraksi sampel HAp suhu 300 oC pada waktu 3 jam
Hasil XRD pada variasi suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan 300 oC serta
waktu konstan 3 jam memperlihatkan bahwa setiap sampel didominasi oleh HAp.
Pola difraksi sampel pada suhu 150 oC (Gambar 2) terbentuk 2 fase berbeda yang
didominasi oleh fase HAp dengan 3 puncak tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar
31.84o, 32.28o, dan 33o. Fase TKF dengan 3 puncak tertinggi pada sudut 2q
sebesar 31.18o, 34.6o, dan 43.94o.
Sampel pada suhu 200 oC (Gambar 3), pola difraksi menunjukkan
terbentuknya 2 fase berbeda yang didominasi oleh fase HAp dengan 3 puncak
tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 31.76o, 32.2o, dan 32.92o. Fase TKF dengan
3 puncak tertinggi pada sudut 2q sebesar 27.84o, 31.1o, dan 34.5o.
Sampel pada suhu 250 oC (Gambar 4), pola difraksi menunjukkan
terbentuknya 2 fase berbeda yang didominasi oleh fase HAp dengan 3 puncak
tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 31.84o, 32.24o, dan 32.98o. Fase TKF dengan
3 puncak tertinggi pada sudut 2q sebesar 27.92o; 31.16o; dan 34.56o.
10
Sampel pada suhu 300 oC (Gambar 5), pola difraksi menunjukan
terbentuknya 3 fase berbeda yang didominasi oleh fase HAp dengan 3 puncak
tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 25.82o, 31.78o, dan 32.94o. Fase TKF dengan
3 puncak tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 27.88o, 31.06o, dan 34.48o. Fase
AKB terbentuk pada sudut pada sudut 2q sebesar 47.16o.
Gambar 6 Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 1 jam
Gambar 7 Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 5 jam
Hasil XRD pada variasi waktu dan suhu konstan 150 oC memperlihatkan
bahwa setiap sampel didominasi oleh HAp. Pola difraksi sampel pada suhu
150 oC waktu 1 jam (Gambar 6) terbentuk 2 fase berbeda yang didominasi oleh
fase HAp dengan 3 puncak tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 25.84o, 31.78o,
dan 32.22o. Fase TKF dengan 3 puncak tertinggi pada sudut 2q sebesar 27.92o,
31.14o, dan 34.5o.
Sampel pada suhu 150 oC waktu 5 jam (Gambar 7), pola difraksi
menunjukkan terbentuknya 2 fase berbeda yang didominasi oleh fase HAp dengan
3 puncak tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 25.82o, 31.74o, dan 32.96o. Fase
11
TKF dengan 3 puncak tertinggi pada sudut 2q sebesar 27.88o, 31.08o, dan 34.44o.
Nilai persentase komponen fase setiap sampel dapat dilihat pada Tabel 3,4. HAp
optimum dengan variasi suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan 300 oC dan waktu
konstan 3 jam, terbentuk pada sampel HAp pada suhu 150 oC dengan komponen
HAp sebesar 98.6% dan TKF sebesar 1.4%. Sedangkan HAp optimum dengan
variasi waktu, terbentuk pada sampel HAp pada suhu 150 oC waktu 3 jam sebesar
98.6% dan TKF sebesar 1.4%.
Tabel 3 Persentase komposisi fase sampel HAp pada variasi suhu
Kode
Persen
Luas total Luas HAp
Luas TKF
sampel
HAp (%)
HAP_150_3
11497
11331
11331
98.6
HAP_200_3
9090
8416
674
92.6
HAP_250_3
8380
7841
539
93.6
HAP_300_3
7314
6363
951
87
Persen
TKF (%)
1.4
7.4
6.4
13.0
Tabel 4 Persentase komposisi fase sampel HAp pada variasi waktu
Kode
Persen
Luas total Luas HAp
Luas TKF
sampel
HAp (%)
HAP_150_1
7199
6102
1097
84.8
HAP_150_3
11497
11331
11331
98.6
HAP_150_5
7208
6162
1046
85.5
Persen
TKF (%)
15.2
1.40
14.5
Parameter kisi sampel HAp dapat dihitung dengan menggunakan jarak
antara bidang pada geometri kristal heksagonal. Hasil perhitungan parameter kisi
dapat dilihat pada Tabel 5 dan 6.
Tabel 5 Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HAp pada variasi suhu
Paramter kisi (Å)
Ketepatan (%)
Kode sampel
a=b
c
a=b
c
HAP_150_3
9.381
6.853
99.6
99.6
HAP_200_3
9.458
6.911
99.6
99.7
HAP_250_3
9.615
7.024
98.9
99.2
HAP_300_3
9.483
6.939
99
99.0
Tabel 6 Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HAp pada variasi waktu
Paramter kisi (Å)
Ketepatan (%)
Kode sampel
a=b
c
a=b
c
HAP_150_1
9.457
6.908
99.4
99.4
HAP_150_3
9.381
6.853
99.6
99.6
HAP_150_5
9.454
6.908
99.5
99.6
Berdasarkan hasil perhitungan seperti dapat dilihat pada Tabel 5 dan 6
parameter kisi sampel berada pada kisaran HAp dengan kisaran akurasi parameter
kisi a sebesar 98.9% sampai 99.6%, sedangkan kisaran akurasi parameter kisi c
12
sebesar 99% sampel 99.7%, sehingga dapat dikatakan fase yang terbentuk adalah
fase HAp.
Untuk mengetahui ukuran kristal dan derajat kristalinitas sampel dilakukan
perhitungan menggunakan persamaan Debye Scharrer (Persamaan 1). Hasil
perhitungan ukuran kristal dan derajat kristalinitas dapat dilihat pada
Tabel 7 dan 8.
Tabel 7 Ukuran kristal dan persentase derajat kristalinitas pada variasi suhu
Kode sampel
Ukuran kristal (nm) Derajat kristalinitas (%)
HAP_150_3
78.0
83.4
HAP_200_3
84.9
74.8
HAP_250_3
89.6
70.9
HAP_300_3
80.5
78.0
Tabel 8 Ukuran kristal dan persentase derajat kristalinitas pada variasi waktu
Kode sampel
Ukuran kristal (nm) Derajat kristalinitas (%)
HAP_150_1
89.0
85.2
HAP_150_3
78.0
83.4
HAP_150_5
98.3
79.6
Ukuran kristal yang didapat berbanding terbalik dengan nilai FWHM
sampel. Jika nilai FWHM besar maka ukuran kristalnya kecil. Begitu juga
sebaliknya, jika nilai FWHM kecil maka ukuran kristalnya besar. Ukuran kristal
sampel kisaran 78.0 sampai 98.3 nm. Berdasarkan hasil perhitungan derajat
kristalinitas yang diperlihatkan pada Tabel 7 dan 8, besarnya suhu dan lamanya
waktu hidrotermal berpengaruh pada persentase derajat kristalinitas yang
terbentuk. Derajat kristalinitas merupakan besaran yang menyatakan banyaknya
kandungan kristal dalam suatu material. Derajat kristalinitas diukur dengan cara
membandingkan luas kurva kristal dengan luas kurva amorf. Derajat kristalinitas
maksimum terdapat pada sampel suhu 150 oC dengan waktu 1 jam sebesar 85.2%
dan derajat kristalinitas minimum terdapat pada sampel suhu 250 oC dengan
waktu 3 jam sebesar 70.9%.
Berdasarkan hasil karakterisasi XRD sampel pada variasi suhu dan waktu
hidrotermal yaitu 150 oC, 200 oC, 250 oC, 300 oC selama 3 jam dan 150 oC selama
1 jam, 3 jam, dan 5 jam menunjukkan bahwa fase HAp optimum terbentuk pada
sampel suhu 150 oC pada waktu 3 jam yaitu sebesar 98.6% dengan efisiensi
sampel sebesar 45.6%, ukuran kristal 78.0 nm, dan derajat kristalinitas sebesar
83.4%.
Hasil Karakterisasi SEM
Karakterisasi SEM dilakukan untuk mengetahui bentuk morfologi sampel.
Karakterisasi SEM hanya dilakukan pada sampel HAp suhu 150 oC pada waktu
5 jam. Dari gambar mikrograf SEM dapat dilihat bahwa sudah terbentuk HAp
dengan ukuran ruang atau space antara partikel-partikel HAp rata-rata sekitar
2.1 µm.
13
Gambar 8 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
3000x
Gambar 9 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
5000x
Gambar 10 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
10000x
SIMPULAN
Hasil sintesis HAp menggunakan sumber kalsium dari cangkang telur ayam ras
menggunakan metode hidrotermal menghasilkan fase HAp yang dominan dari variasi suhu
dan waktu yang telah dilakukan. Fase ini dapat dilihat dari pola difraksi pada masing-masing
sampel.
Pada variasi suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan 300 oC yang paling banyak mengandung
HAp adalah suhu 150 oC. Hasil ini menunjukkan bahwa semakin rendah suhu maka fase HAp
yang terbentuk semakin banyak. Sedangkan pada suhu 150 oC dengan variasi waktu 1, 3 dan
5 jam yang paling banyak mengandung HAp adalah pada waktu 3 jam. Fase HAp optimum
terbentuk pada sampel suhu 150 oC waktu 3 jam yaitu sebesar 98.6% dengan efisiensi sampel
sebesar 45.6%, ukuran kristal 78.0 nm, dan derajat kristalinitas sebesar 83.4%. Hasil SEM
memperlihatkan terbentuknya ruang atau space antara partike-partikel HAp berukuran mikro
yang dapat dilihat jelas pada sampel. Space yang terbentuk ini berukuran rata-rata sekitar 2.1
µm. HAp ini dibutuhkan dalam mempercepat penyembuhan pada implan tulang yaitu
pertumbuhan apatit dipermukaannya.
DAFTAR PUSTAKA
1.
2.
3.
4.
5.
6.
7.
8.
9.
10.
11.
12.
Nurlaela A. Penumbuhan kristal apatit dari cangkang telur ayam dan bebek
pada kitosan dengan metode presipitasi [Tesis]. Bogor (ID): IPB Pr. 2009.
Rini D K. Pembuatan biphasic calcium phosphates (BCP) dengan metode
hidrotermal [Tesis]. Bogor (ID): IPB Pr. 2010.
Waluyo P P, Sari Y W, Dahlan K, Soejoko D S. Pembuatan komposit
polimer kalsium fosfat karbonat: karakterisasi X-ray diffractometer (XRD)
dan scanning electron microscopy (SEM). Biofisika. 2006; 2: 102-110.
Prasetyanti F. pemanfaatan cangkang telur ayam untuk sintesis
hidroksiapatit dengan reaksi kering [skripsi]. Bogor (ID): IPB Pr. 2008.
Amrina Q H. Sintesa hidroksiapatit dengan memanfaatkan limbah cangkang
telur: karakterisasi difraksi sinar-X dan scanning electron microscopy
(SEM) [skripsi]. Bogor (ID): IPB Pr. 2008.
Shi D. Biomaterials and Tissue Engineering. New York (US): Springer.
2003.
Yoshimura M, Byrappa K. 2008. Hydrothermal processing of materials:
past, present and future. J Mater Sci. 2008; 43:2085-2103.
Solihat R. Hydrothermal synthesis of hydroxyapatite from eggshell: XRD,
FTIR and SEM-EDXA characterization [skripsi]. Bogor (ID): IPB Pr. 2008.
Sari, L P. karakteristtik dielektrik sampel CaTiO3 hasil sintesis hidrotermal
cangkang telur dan TiO2 [skripsi]. Bogor (ID): IPB Pr. 2008.
Cullity B D, Stock S R. Elements of X-Ray Diffractometer. New Jersey
(US): Prentice Hall. 2001.
Prabakaran K, Balamurunga A, Rajeswari S. Development of Calcium
Phospate Based Apatie From Hen’s Eggshell. Bull Matar Sci. 2005; 28:115119
Dahlan K, Dewi S U, Nurlaila A, Soejoko D S. Synthesis and
Characterization of Calcium Phospate/Chitosan Composites. International
Journal of Basic & Applied Sciences IJBAS-IJENS. 2012; 12: 01.
16
Lampiran 1 Diagram Alir Penelitian
Mulai
Persiapan bahan dan alat
Perencanaan dan pembuatan CaO
Kalsinasi pada suhu 1000 oC
CaO dan (NH4)2HPO4 di
Hidrotermal
Aging 18 jam
Di saring dan keringkan dengan
suhu 110 oC
Sintering dengan suhu 900 oC
Karakterisasi
Pengolahan dan analisa data penulisan skripsi
Selesai
RIWAYAT HIDUP
Penulis yang mempunyai nama lengkap Bagoes Permada
dilahirkan di Pemalang pada tanggal 25 Agustus 1990. Penulis
merupakan anak pertama dari tiga bersaudara dari pasangan
Dakhroji dan Sumarti. Penulis menempuh pendidikan di SDN
Kedaleman IV Cilegon (1996-2002), SLTPN 2 Cilegon (20022005), dan melanjutkan di SMAN 1 Cilegon (2005-2008). Pada
tahun 2008 penulis diterima di Perguruan Tinggi Negeri Institut
Pertanian Bogor (IPB) melalui jalur Seleksi Nasional Masuk
Perguruan Tinggi Negeri (SNMPTN) dengan Mayor Departemen Fisika dan
Minor Sistem Informasi.
Selama kuliah, penulis aktif dalam organisasi Forum for Scientific Studies
Institut Pertanian Bogor (FORCES IPB) pada tahun 2008-2009 sebagai anggota,
Forum for Scientific Studies Institut Pertanian Bogor (FORCES IPB) pada tahun
2009-2010 sebagai manager klub studi, dan Himpunan Mahasiswa Fisika Institut
Pertanian Bogor (HIMAFI IPB) pada tahun 2009-2010 sebagai Kepala Divisi
PSDM. Selain itu penulis juga dipercaya sebagai asisten praktikum Eksperimen
Fisika 1 pada tahun 2011-2012 Departemen Fisika FMIPA IPB, Fisika Modern
pada tahun 2011-2012 Departemen Fisika FMIPA IPB, Instalasi Jaringan
Komputer pada tahun 2011-2012 Teknik Komputer Program Diploma IPB,
Sistem Keamanan Jaringan Komputer pada tahun 2012-2013 Teknik Komputer
Program Diploma IPB, dan Teknologi Nirkabel pada tahun 2012-2013 Teknik
Komputer Program Diploma IPB.
YANG DISINTESIS MENGGUNAKAN
METODE HIDROTERMAL
BAGOES PERMADA
DEPARTEMEN FISIKA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
INSTITUT PERTANIAN BOGOR
BOGOR
2013
PERNYATAAN MENGENAI SKRIPSI DAN
SUMBER INFORMASI SERTA PELIMPAHAN HAK CIPTA*
Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi berjudul Kajian Struktur dan
Morfologi Hidroksiapatit yang Disintesis Menggunakan Metode Hidrotermal
adalah benar karya saya dengan arahan dari dosen pembimbing dan belum
diajukan dalam bentuk apa pun kepada perguruan tinggi mana pun. Sumber
informasi yang berasal atau dikutip dari karya yang diterbitkan maupun tidak
diterbitkan dari penulis lain telah disebutkan dalam teks dan dicantumkan dalam
Daftar Pustaka di bagian akhir skripsi ini.
Dengan ini saya melimpahkan hak cipta dari karya tulis saya kepada Institut
Pertanian Bogor.
Bogor, Mei 2013
Bagoes Permada
NIM G74080077
* Pelimpahan hak cipta atas karya tulis dari penelitian kerja sama dengan pihak
luar IPB harus didasarkan pada perjanjian kerja sama yang terkait.
ABSTRAK
BAGOES PERMADA. Kajian Struktur dan Morfologi Hidroksiapatit yang
Disintesis Menggunakan Metode Hidrotermal. Dibimbing oleh KIAGUS
DAHLAN dan IRMANSYAH.
Hidroksiapatit merupakan bahan yang dapat berikatan dengan senyawa
penyusun tulang. Pada penelitian ini telah dilakukan sintesis hidroksiapatit
menggunakan metode hidrotermal. Prekursor kalsium yang digunakan berasal dari
cangkang telur ayam ras serta untuk sumber fosfat menggunakan (NH4)2HPO4.
Pada metode hidrotermal dilakukan variasi suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan
300 oC pada waktu 3 jam serta variasi waktu 1 jam dan 5 jam pada suhu 150 oC.
Fase dan struktur kristal dari hidroksiapatit dianalisa menggunakan X-ray
diffractometer (XRD). Sedangkan morfologi hidroksiapatit dicitrakan
menggunakan scanning electron microscopy (SEM). Sampel yang telah disintesis
dengan menggunakan metode hidrotermal telah membentuk fase hidroksiapatit.
Hidroksiapatit yang disintesis dengan metode hidrotermal mempunyai nilai
parameter kisi mendekati data JCPDS. Hasil karakterisasi XRD sebanyak 6 buah
sampel pada variasi suhu dan waktu hidrotermal yaitu 150 oC, 200 oC, 250 oC,
300 oC selama 3 jam dan 150 oC selama 1 jam, 3 jam, dan 5 jam menunjukkan
bahwa fase HAp optimum terbentuk pada sampel suhu 150 oC waktu 3 jam yaitu
sebesar 98.6% efisiensi sebesar 45.6%, ukuran kristal 78.028 nm, dan derajat
kristalinitas sebesar 83.4%. Hasil SEM memperlihatkan terbentuknya space antara
partikel-partikel HAp berukuran mikro yang terlihat jelas pada sampel. Space
yang terbentuk ini berukuran rata-rata sekitar 2.1 µm.
Kata kunci: cangkang telur ayam ras, hidroksiapatit, hidrotermal
ABSTRACT
BAGOES PERMADA. Study of the Structure and Morphology of Hydroxyapatite
Synthesized by Hydrothermal Method. Supervised by KIAGUS DAHLAN and
IRMANSYAH.
Hydroxyapatite is a material that can be bonded to the building blocks of
bone. In this study has been carried out the synthesis of hydroxyapatite using
hydrothermal method. Precursor calcium is derived from leghorn chicken
eggshell as well as to the source of phosphate using (NH4)2HPO4. In the
hydrothermal method to various temperatures of 150 oC, 200 oC, 250 oC, and
300 oC at 3 hours and variations in time of 1 hour and 5 hours at a temperature of
150 oC. Phase and crystal structure of hydroxyapatite were analyzed using X-ray
diffractometer (XRD). While the morphology of hydroxyapatite imaged using
scanning electron microscopy (SEM). The samples were synthesized using
hydrothermal method has formed hydroxyapatite phase. Hydroxyapatite
synthesized by hydrothermal method have a value close to the lattice parameter of
data JCPDS. XRD characterization results on the various temperatures and
hydrothermal time of the 6 samples such as 150 oC, 200 oC, 250 oC, 300 oC for
3 hours and 150 oC at 1 hour, 3 hours, and 5 hours showed that the optimum phase
HAp formed it a sample temperature of 150 oC time 3 hours is equal to 98.6%
which an efficiency is 45.6%, 78.028 nm crystal size, and degree of crystallinity
of 83.4%. Test result by SEM showed that formation of space between microsized HAp particles were clearly visible on the sample. Space of this size is about
2.1 μm.
Keywords: leghorn chicken eggshell, hydroxyapatite, hydrothermal
KAJIAN STRUKTUR DAN MORFOLOGI HIDROKSIAPATIT
YANG DISINTESIS MENGGUNAKAN
METODE HIDROTERMAL
BAGOES PERMADA
Skripsi
sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar
Sarjana Sains
pada
Departemen Fisika
DEPARTEMEN FISIKA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
INSTITUT PERTANIAN BOGOR
BOGOR
2013
Judul
Nama
NIM
: Kajian Struktur dan Morfologi Hidroksiapatit yang Disintesis
Menggunakan Metode Hidrotermal
: Bagoes Permada
: G74080077
Disetujui oleh
Dr. Kiagus Dahlan
Pembimbing I
Dr. Ir. Irmansyah, M.Si
Pembimbing II
Diketahui oleh
Dr. Akhiruddin Maddu, M.Si
Ketua Departemen
Tanggal Lulus:
PRAKATA
Puji dan syukur penulis panjatkan kepada Allah subhanahu wa ta’ala atas
segala karunia-Nya sehingga karya ilmiah ini berhasil diselesaikan. Tema yang
dipilih dalam penelitian yang dilaksanakan sejak bulan Desember 2011 ini ialah
Biofisika Material, dengan judul Kajian Struktur dan Morfologi Hidroksiapatit
yang Disintesis Menggunakan Metode Hidrotermal.
Penulis mengucapkan terimakasih kepada:
1.
Kedua orangtua, Dakhroji dan Sumarti, serta adik-adik tercinta Feri
Wibowo P dan Hidayatul Saskya Putri, yang telah memberikan kasih
sayang, dukungan, motivasi, nasihat, dan do’a terbaik.
2.
Bapak Dr. Kiagus Dahlan dan Bapak Dr. Ir. Irmansyah, M.Si selaku
pembimbing yang telah sabar membimbing penulis dan selalu
memberikan nasihat.
3.
Bapak Dr. Tony Ibnu selaku penguji yang telah menyempatkan waktu
dan memberikan saran kepada penulis.
4.
Bapak Ir. Hanedi Darmasetiawan, MS selaku editor yang telah
membantu menyempurnakan penulisan karya ilmiah ini.
5.
Ibu Setia Utami Dewi, M.Si yang telah banyak memberikan saran.
6.
Bapak Firman yang telah membantu dalam administrasi, serta seluruh
dosen dan staff Departemen Fisika FMIPA IPB.
7.
Sahabat F4 Cilegon: Ferdian Bangkit W, Tati Husniyati, dan Mitha
Sabrina, yang selalu setia mendukung penulis disaat sedih maupun
senang.
8.
Epa Rosidah, Ella Rahmadani, Dwi Kurniawati, Nissa Sukmawati,
Herwandi Saputra, dan Khafit Pratama yang selalu memberikan
motivasi, semangat, dan kesabaran menemani penulis menyusun karya
ilmiah ini.
9.
Sahabat Fisika 45 yang tidak bisa disebutkan namanya satu persatu.
Terimakasih atas perhatian, kerjasama, kebersamaan, dan keceriaan
yang sangat penuh warna.
10. Para penghuni Lab. Jaringan: Adietya, Agung, Azam, Chanse, Damas,
dan Gesang yang telah memberikan penulis ilmu dan pengetahuan
tentang jaringan komputer.
11. Nurul, Ajeng, Irma, dan Aisyah yang telah membantu penulis dalam
penelitian ini.
12. Seluruh civitas Departemen Fisika FMIPA IPB.
Semoga karya ilmiah ini bermanfaat.
Bogor, Mei 2013
Bagoes Permada
DAFTAR ISI
DAFTAR TABEL
DAFTAR GAMBAR
DAFTAR LAMPIRAN
PENDAHULUAN
Latar Belakang
Tujuan Penelitian
Perumusan Masalah
Hipotesis
TINJAUAN PUSTAKA
Apatit
Hidroksiapatit (HAp)
Trikalsium Fosfat (TKF)
Hidrotermal
X-Ray Diffraction (XRD)
Scanning Electron Microscopy (SEM)
METODOLOGI PENELITIAN
Tempat dan Waktu Penelitian
Alat dan Bahan Penelitian
Metode Penelitian
Sintesis Hidroksiapatit dengan Metode Hidrotermal
Karakterisasi X-Ray Diffraction (XRD)
Karakterisasi Scanning Electron Microscopy (SEM)
HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil Kalsinasi Cangkang Telur Ayam
Hasil Sintesis Hidroksiapatit
Hasil Karakterisasi XRD
Hasil Karakterisasi SEM
SIMPULAN
DAFTAR PUSTAKA
LAMPIRAN
vii
vii
vii
1
1
1
2
2
3
3
3
3
3
4
4
5
5
5
5
5
6
6
7
7
7
8
12
14
15
16
vi
DAFTAR TABEL
1
2
3
4
5
6
Efisiensi sampel HAp pada variasi suhu
Efisiensi sampel HAp pada variasi waktu
Persentase komposisi fase sampel HAp pada variasi suhu
Persentase komposisi fase sampel HAp pada variasi waktu
Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HAp pada variasi Suhu
Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HAp pada variasi
waktu
7 Ukuran kristal dan persentase derajat kristalinitas pada variasi suhu
8 Ukuran kristal dan persentase derajat kristalinitas pada variasi waktu
7
8
11
11
11
11
12
12
DAFTAR GAMBAR
1
2
3
4
5
6
7
8
Skema sinar datang dan sinar terdifraksi oleh kisi kristal
Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 3 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 200 oC pada waktu 3 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 250 oC pada waktu 3 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 300 oC pada waktu 3 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 1 jam
Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 5 jam
Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
3000x
9 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
5000x
10 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
10000x
4
8
8
9
9
10
10
13
13
13
DAFTAR LAMPIRAN
1 Diagram Alir Penelitian
16
vii
PENDAHULUAN
Latar Belakang
Tulang merupakan salah satu organ tubuh yang sangat penting bagi manusia. Organ ini
antara lain berfungsi sebagai tempat melekatnya otot-otot sehingga memungkinkan jalannya
pembuluh darah, tempat sumsum tulang dan syaraf yang melindungi jaringan lunak, juga
merupakan organ yang membantu manusia dalam melakukan aktivitas sehari-hari seperti
mengangkat barang-barang berat, menopang tubuh, dan lain-lain.1
Kerusakan pada tulang akan mengganggu fungsi tubuh karena tulang sebagai
komponen yang sangat penting dalam tubuh manusia. Salah satu kerusakan tulang yang
paling sering terjadi adalah fracture (retak atau patah) pada tulang. Fracture tulang pada
umumnya karena kecelakaan. Kerusakan pada tulang dapat diatasi dengan pembuatan suatu
biomaterial yang cocok dengan kondisi fisiologi tubuh.2
Saat ini pemanfaatan biomaterial telah banyak dikembangkan dalam dunia kedokteran.
Salah satu pemanfaatan biomaterial ini adalah untuk penerapan teknik jaringan. Biomaterial
merupakan bahan inert yang diimplankan ke dalam sistem hidup sebagai fungsi jaringan
hidup atau organ.3
Pada masalah kerusakan tulang banyak pakar tulang membuat implan tulang dari
berbagai bahan seperti logam. Jika menggunakan bahan logam maka terdapat dampak
negatif, salah satunya adalah bahan logam tidak bisa terus berada pada tulang karena tidak
biocompatible dengan tubuh sehingga harus dilepas selama waktu tertentu semenjak
pemakaian. Dalam mengatasi hal seperti ini dibutuhkan bahan yang dapat berikatan dengan
senyawa penyusun tulang (compatible dengan tubuh). Salah satu bahannya adalah
hidroksiapatit (HAp). HAp memiliki kristalinitas yang tinggi, bersifat bioactive,
biocompatible, tidak korosi, dan tidak mudah rapuh.
Pada penelitian ini dilakukan sintesis HAp menggunakan metode hidrotermal. Sintesis
HAp ini menggunakan bahan dari cangkang telur ayam ras. Cangkang telur ayam ras
merupakan sumber kalsium yang tinggi. Sintesis HAp menggunakan metode hidrotermal.
HAp yang dihasilkan kristalisasi yang tinggi dan jumlah yang banyak kemudian
dikarakterisasi dengan X-ray diffractometer (XRD) dan scanning electron microscopy
(SEM).
Tujuan Penelitian
Penelitian ini bertujuan untuk:
1. Melakukan sintesis HAp menggunakan sumber kalsium dari cangkang telur ayam ras
dengan metode hidrotermal.
2. Mengetahui dan menganalisis pengaruh suhu dan waktu proses hidrotermal pada
pembentukan HAp.
3. Mengkarakterisasi struktur kristal dan morfologi HAp dengan perangkat analisis XRD dan
SEM.
2
Perumusan Masalah
Pada penelitian ini menggunakan metode hidrotermal untuk sintesis HAp. Apakah
pada suhu hidrotermal 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan 300 oC dapat terjadi fase HAp?
Berapakah waktu hidrotermal yang paling optimum untuk menghasilkan HAp?
Hipotesis
Semakin besar suhu (interval 150-300 oC) pada proses hidrotermal maka semakin baik
struktur dan morfologi HAp yang dihasilkan. Semakin lama waktu (1-5 jam) pada proses
hidrotermal maka semakin baik struktur dan morfologi HAp yang dihasilkan.
TINJAUAN PUSTAKA
Apatit
Apatit adalah kristal mineral dengan komposisi M10(ZO4)6X2, berasal dari nama Greek
apato dinamai oleh Werner seorang mineralogi 1790. Komponen yang menempati M, Z dan
X ialah: X dapat diganti dengan unsur F, Cl, O, OH, Br, dst. M dapat diganti dengan unsur
Ca, Mg, Sr, Ba, Pb, dst. Z dapat diganti dengan unsur P, V, As, S, Si, Ge, dst.4
Hidroksiapatit (HAp)
HAp merupakan salah satu contoh apatit serbuk. HAp ini digunakan sebagai pelapis
tulang buatan yang dimasukkan ke dalam tubuh manusia. HAp ini merupakan salah satu
kristal kalsium fosfat yang akan memberikan sifat keras dalam jaringan tulang.4
HAp merupakan anggota dari mineral apatit M10(ZO4)6X2, dan memiliki rumus kimia
Ca10-xAx(PO4)6-yBy(OH)2-zCz. HAp juga merupakan senyawa kalsium fosfat dengan rasio
Ca/P sekitar 1.67. Struktur kristal dari HAp adalah heksagonal dengan dimensi sel a= 9.423
Å dan c = 6.875 Å. Struktur ini dapat dipandang sebagai struktur kristal ideal heksagonal
(closed-packed) dari ion PO43- yang mengalami distorsi akibat kehadiran unsur Ca2+ dan ion
OH- dicelah antara ion-ion PO43-.5
Sifat bioactive HAp mampu merangsang pertumbuhan tulang baru di sekitar implan
tulang. Selain bersifat bioactive HAp juga bersifat biocompatible, artinya mampu bertahan
terhadap korosi, dan tidak menimbulkan penolakan oleh jaringan tubuh.6
Trikalsium Fosfat (TKF)
Trikalsium fosfat adalah material biokeramik yang dapat digunakan untuk rekonstruksi
tulang. Kombinasi TKF dari kalsium dan senyawa fosfat dengan rumus senyawa Ca3(PO4)2.
TKF memiliki 4 polymorf yaitu a, b, g, dan super a.6
Hidrotermal
Proses hidrotermal dapat didefinisikan sebagai proses mineralisasi di bawah tekanan
tinggi dengan suhu tertentu untuk melarutkan agar terbentuk kristal yang relatif tidak larut di
bawah kondisi normal. Metode hidrotermal memungkinkan proses material lebih lanjut, baik
dalam bentuk padatan kristal tunggal, partikel murni atau nano partikel. Pembentukan nano
partikel melalui proses hidrotermal dapat dilakukan dalam waktu yang singkat dengan sifatsifat fisik tertentu. Perkembangan teknik hidrotermal dalam berbagai penelitian telah
dibandingkan dengan metode konvensional pada pembuatan material.7
Metode hidrotermal adalah suatu cara untuk mengatasi kekurangan dari metode basah
seperti pemakaian dalam waktu lama dan komtaminasi kimia, sintesis HAp mempunyai
kemurnian yang tinggi untuk waktu kerja yang pendek. Metode hidrotermal merupakan
metode yang sesuai untuk mempersiapkan kristal yang baik bentuk dan komposisi yang dapat
dicapai pada suhu rendah.8 Metode hidrotermal dipilih karena relatif sederhana tanpa
menggunakan peralatan yang rumit dan mahal, selain itu juga mempunyai beberapa
4
keuntungan seperti pemanasan cepat, reaksi cepat, hasil lebih baik, kemurnian tinggi dan
efisiensi transformasi energi tinggi.9
X-Ray Diffractometer (XRD)
Sinar-X dihamburkan dengan panjang gelombang l adalah 15.4060 nm saat melewati
kisi kristal dengan sudut datang q adalah 10 sampai 27.5 derajat dan jarak antar bidang kristal
dimisalkan d (Gambar 1). Data yang diperoleh dari metode difraksi sinar-X adalah sudut
hamburan (sudut Bragg) dan intensitas. Berdasarkan teori difraksi, sudut difraksi bergantung
kepada lebar celah kisi sehingga mempengaruhi pola difraksi, sedangkan intensitas cahaya
difraksi bergantung dari berapa banyak kisi kristal yang memiliki orientasi sama.11
Gambar 1 Skema sinar datang dan sinar terdifraksi oleh kisi kristal10
Scanning Electron Microscopy (SEM)
SEM digunakan untuk mengamati morfologi dari suatu bahan. Dengan prinsip sifat
gelombang dari elektron yakni difraksi pada sudut yang sangat kecil. Elektron dihamburkan
oleh sampel yang bermuatan karena sifat listriknya. Jika sampel yang digunakan tidak
bersifat konduktif, maka sampel terlebih dahulu harus dilapisi (coating) dengan emas. Citra
yang terbentuk menunjukkan struktur dari sampel yang diuji.7
Pada dasarnya prinsip kerjam SEM ini mirip dengan mikroskop optik, dengan
perbedaan pada perangkatnya. Pertama berkas elektron disejajarkan dan difokuskan oleh
magnet yang didesain khusus berfungsi sebagai lensa. Energi elektron biasanya 100 keV,
yang menghasilkan panjang gelombang kira-kira 0.04 nm. Spesimen sasaran sangat tipis agar
berkas yang dihantarkan tidak diperlambat atau dihamburkan terlalu banyak. Bayangan akhir
diproyeksikan ke dalam layar pendar atau film. Berbagai distorsi yang terjadi akibat masalah
pemfokusan dengan lensa magnetik membatasi resolusi hingga sepersepuluh nanometer.11
METODOLOGI PENELITIAN
Tempat dan Waktu Penelitian
Sintesis HAp dilakukan di Laboratorium Biofisika Material dan Laboratorium
Membran Departemen Fisika FMIPA IPB, karakteriasasi XRD di Laboratorium Terpadu
bagian Kimia Kayu Badan Penelitian dan Pengembangan Hutan Bogor, dan karakterisasi
SEM di BATAN-PUSPITEK Serpong. Penelitian dilakukan dari bulan April 2012 sampai
Januari 2013.
Alat dan Bahan Penelitian
Alat yang digunakan dalam penelitian yaitu neraca timbang, furnace, mortar, parr
reactor stirrer, parr 4848 reactor controller, vakum, pipet, gelas ukur, gelas kimia, vakum,
labu takar, kertas saring, aluminium foil, crucible, X-ray diffractometer, scanning electron
microscopy.
Bahan yang digunakan dalam penelitian yaitu cangkang telur ayam ras, diamonium
hidroksifosfat ((NH4)2HPO4), dan aquades.
Metode Penelitian
Sintesis Hidroksiapatit dengan Metode Hidrotermal
Dalam penelitian ini dilakukan sintesis HAp dengan metode hidrotermal menggunakan
kalsium (Ca) dari cangkang telur ayam ras. Pada tahap kalsinasi, cangkang telur yang sudah
bersih dan juga tidak ada membrannya dicuci dan dikeringkan. Bila sudah kering, lalu
cangkang telur tersebut diremukkan dan langsung ditimbang pada neraca timbang. Cangkang
telur dipanaskan pada furnace dengan suhu 1000 oC selama 5 jam suhu penahan. Setelah
selesai lalu didinginkan dan digerus atau dihaluskan dengan mortar sehingga terbentuk
serbuk kalsium oksida (CaO).
Setelah terbentuk serbuk kalsium oksida (CaO), cangkang telur dicampur serbuk
kalsium oksida (CaO) sebanyak 8.016 gram dengan air sebanyak 200 ml sehingga terbentuk
larutan kalsium. Butiran (NH4)2HPO4 sebanyak 15.846 gram sebagai sumber fosfat dicampur
dengan air sebanyak 200 ml sehingga terbentuk larutan fosfat.
Campuran larutan kalsium dan larutan fosfat dimasukkan ke dalam tabung hidrotermal
masing-masing 200 ml. Pada proses hidrotermal ini pada suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan
300 oC. Sampel ini dipanaskan selama 3 jam setelah suhu konstan dan diaduk menggunakan
parr reactor stirrer dengan kecepatan 300 rpm.
Setelah proses hidrotermal selesai dilanjutkan dengan proses aging selama 18 jam,
kemudian sampel dikeringkan dengan vakum untuk memperoleh endapannya. Endapan yang
telah dihilangkan cairannya dikeringkan dalam furnace selama 5 jam pada suhu penahan
110 oC. Setelah dikeringkan, sampel disintering pada suhu penahan 900 oC selama 5 jam.
Dari perbandingan suhu tersebut, lalu dipilih salah satu suhu yang optimum pada
hidrotermal. Setelah itu divariasikan untuk proses hidrotermal dengan waktu yang berbeda
yaitu selama 1 jam dan 5 jam.
6
Karakterisasi X-Ray Diffractometer (XRD)
Karakterisasi difraksi sinar-X dilakukan untuk mengetahui fase yang terdapat dalam
sampel dan menentukan ukuran kristal kristalinitas. Sebanyak 200 mg sampel dicetak
langsung pada aluminium ukuran 2 cm x 2.5 cm dengan bantuan perekat. Sampel
dikarakterisasi menggunakan alat XRD dengan sumber Cu yang memiliki panjang
gelombang 15.4060 nm. Ukuran kristal dapat ditentukan dengan menggunakan Persamaan
Debye Scherrer.
ǡଽସఒ
ܦൌ ఉ௦ఏ
(1)
D merupakan ukuran kristal (nm), l adalah panjang gelombang yang digunakan pada
XRD (15.4060 nm), b adalah full widht at half maximum (FWHM) dari garis difraksi skala
2q, dan cosq merupakan nilai kosinus sudut sinar X.
Karakterisasi Scanning Electron Microscopy (SEM)
Karakterisasi dengan scanning electron microscopy (SEM) dilakukan untuk
mengetahui morfologi presipitat. Sampel diletakkan pada plat aluminium yang memiliki dua
sisi, kemudian dilapisi dengan lapisan emas setebal 48 nm. Sampel yang telah dilapisi
diamati menggunakan SEM dengan tegangan 22 kV dan perbesaran 3000x, 5000x, dan
10000x.
HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil Kalsinasi Cangkang Telur Ayam Ras
Pada penelitian ini sumber kalsium diperoleh dari cangkang telur ayam ras.
Cangkang telur ayam ras dibersihkan dan dilepas membrannya. Hal ini bertujuan
untuk mendapatkan kemurnian kalsium yang terkandung pada cangkang telur
tanpa zat pengotor. Kalsium oksida (CaO) dihasilkan dari cangkang telur ayam ras
yang telah dikalsinasi 1000 oC selama 5 jam.12 Kalsinasi ini bertujuan untuk
menghilangkan komponen organik dan mengubah senyawa kalsium karbonat
(CaCO3) menjadi kalsium oksida (CaO), yang diperlihatkan pada reaksi:
CaCO3
CaO + CO2
Cangkang telur yang dikalsinasi sebanyak 324.12 gram dan menghasilkan
171.35 gram serbuk kalsium oksida (CaO) sehingga diperoleh efisiensinya
52.9%.
Hasil Sintesis Hidroksiapatit
Sintesis HAp menggunakan senyawa kalsium dan fosfat dilakukan dengan
perbandingan 5:3 pada suhu ruang sekitar 27 oC. Perbandingan konsentrasi
tersebut digunakan karena menyesuaikan dengan perbandingan Ca terhadap P
pada HAp. Pada proses hidrotermal terjadi pengurangan massa dari pencampuran
senyawa kalsium dan fosfat. Hal tersebut ditunjukkan dengan massa setelah
hidrotermal lebih kecil dari massa sebelum hidrotermal. Persentase efisiensi
massa hasil hidrotermal bisa dilihat pada Tabel 1 dan 2. Efisiensi massa hasil
hidrotermal terbesar terdapat pada suhu 150 oC dan waktu 3 jam sebesar 45.6%
pada variasi suhu, sedangkan efisiensi terkecil didapatkan hasil dari hidrotermal
suhu 300 oC pada waktu 3 jam sebesar 42.8% pada variasi suhu 150 oC, 200 oC,
250 oC, dan 300 oC. Efisiensi massa hasil hidrotermal terbesar pada suhu 150 oC
dan waktu 3 jam sebesar 45.6% pada variasi waktu, sedangkan efisiensi terkecil
didapatkan dari hasil hidrotermal suhu 150 oC dan waktu 1 jam sebesar 43.8%
pada variasi waktu.
Tabel 1 Efisiensi sampel HAp pada variasi suhu
Massa
Kode
Massa CaO
(NH4)2HPO4
(gram)
sampel
(gram)
8.019
15.845
HAP_150_3
8.012
15.848
HAP_200_3
8.017
15.847
HAP_250_3
8.016
15.842
HAP_300_3
Massa hasil
sintering
(gram)
10.872
10.586
10.424
10.203
Efisiensi
(%)
45.6
44.4
43.7
42.8
8
Tabel 2 Efisiensi sampel HAp pada variasi waktu
Massa
Kode
Massa CaO
(NH4)2HPO4
(gram)
sampel
(gram)
8.018
15.873
HAP_150_1
8.019
15.845
HAP_150_3
8.018
15.872
HAP_150_5
Massa hasil
sintering
(gram)
10.469
10.872
10.572
Efisiensi
(%)
43.8
45.6
44.3
Hasil Karakterisasi XRD
Identifikasi fase yang dihasilkan dianalisis dengan menggunakan XRD. Pola
difraksi sampel diperlihatkan pada Gambar 2, 3, 4, 5, 6, dan 7. Penentuan fase
dilakukan dengan membandingkan data sampel terhadap data JCPDS untuk HAp,
TKF, dan AKB.
Gambar 2 Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 3 jam
Gambar 3 Pola difraksi sampel HAp suhu 200 oC pada waktu 3 jam
9
Gambar 4 Pola difraksi sampel HAp suhu 250 oC pada waktu 3 jam
Gambar 5 Pola difraksi sampel HAp suhu 300 oC pada waktu 3 jam
Hasil XRD pada variasi suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan 300 oC serta
waktu konstan 3 jam memperlihatkan bahwa setiap sampel didominasi oleh HAp.
Pola difraksi sampel pada suhu 150 oC (Gambar 2) terbentuk 2 fase berbeda yang
didominasi oleh fase HAp dengan 3 puncak tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar
31.84o, 32.28o, dan 33o. Fase TKF dengan 3 puncak tertinggi pada sudut 2q
sebesar 31.18o, 34.6o, dan 43.94o.
Sampel pada suhu 200 oC (Gambar 3), pola difraksi menunjukkan
terbentuknya 2 fase berbeda yang didominasi oleh fase HAp dengan 3 puncak
tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 31.76o, 32.2o, dan 32.92o. Fase TKF dengan
3 puncak tertinggi pada sudut 2q sebesar 27.84o, 31.1o, dan 34.5o.
Sampel pada suhu 250 oC (Gambar 4), pola difraksi menunjukkan
terbentuknya 2 fase berbeda yang didominasi oleh fase HAp dengan 3 puncak
tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 31.84o, 32.24o, dan 32.98o. Fase TKF dengan
3 puncak tertinggi pada sudut 2q sebesar 27.92o; 31.16o; dan 34.56o.
10
Sampel pada suhu 300 oC (Gambar 5), pola difraksi menunjukan
terbentuknya 3 fase berbeda yang didominasi oleh fase HAp dengan 3 puncak
tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 25.82o, 31.78o, dan 32.94o. Fase TKF dengan
3 puncak tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 27.88o, 31.06o, dan 34.48o. Fase
AKB terbentuk pada sudut pada sudut 2q sebesar 47.16o.
Gambar 6 Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 1 jam
Gambar 7 Pola difraksi sampel HAp suhu 150 oC pada waktu 5 jam
Hasil XRD pada variasi waktu dan suhu konstan 150 oC memperlihatkan
bahwa setiap sampel didominasi oleh HAp. Pola difraksi sampel pada suhu
150 oC waktu 1 jam (Gambar 6) terbentuk 2 fase berbeda yang didominasi oleh
fase HAp dengan 3 puncak tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 25.84o, 31.78o,
dan 32.22o. Fase TKF dengan 3 puncak tertinggi pada sudut 2q sebesar 27.92o,
31.14o, dan 34.5o.
Sampel pada suhu 150 oC waktu 5 jam (Gambar 7), pola difraksi
menunjukkan terbentuknya 2 fase berbeda yang didominasi oleh fase HAp dengan
3 puncak tertinggi yaitu pada sudut 2q sebesar 25.82o, 31.74o, dan 32.96o. Fase
11
TKF dengan 3 puncak tertinggi pada sudut 2q sebesar 27.88o, 31.08o, dan 34.44o.
Nilai persentase komponen fase setiap sampel dapat dilihat pada Tabel 3,4. HAp
optimum dengan variasi suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan 300 oC dan waktu
konstan 3 jam, terbentuk pada sampel HAp pada suhu 150 oC dengan komponen
HAp sebesar 98.6% dan TKF sebesar 1.4%. Sedangkan HAp optimum dengan
variasi waktu, terbentuk pada sampel HAp pada suhu 150 oC waktu 3 jam sebesar
98.6% dan TKF sebesar 1.4%.
Tabel 3 Persentase komposisi fase sampel HAp pada variasi suhu
Kode
Persen
Luas total Luas HAp
Luas TKF
sampel
HAp (%)
HAP_150_3
11497
11331
11331
98.6
HAP_200_3
9090
8416
674
92.6
HAP_250_3
8380
7841
539
93.6
HAP_300_3
7314
6363
951
87
Persen
TKF (%)
1.4
7.4
6.4
13.0
Tabel 4 Persentase komposisi fase sampel HAp pada variasi waktu
Kode
Persen
Luas total Luas HAp
Luas TKF
sampel
HAp (%)
HAP_150_1
7199
6102
1097
84.8
HAP_150_3
11497
11331
11331
98.6
HAP_150_5
7208
6162
1046
85.5
Persen
TKF (%)
15.2
1.40
14.5
Parameter kisi sampel HAp dapat dihitung dengan menggunakan jarak
antara bidang pada geometri kristal heksagonal. Hasil perhitungan parameter kisi
dapat dilihat pada Tabel 5 dan 6.
Tabel 5 Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HAp pada variasi suhu
Paramter kisi (Å)
Ketepatan (%)
Kode sampel
a=b
c
a=b
c
HAP_150_3
9.381
6.853
99.6
99.6
HAP_200_3
9.458
6.911
99.6
99.7
HAP_250_3
9.615
7.024
98.9
99.2
HAP_300_3
9.483
6.939
99
99.0
Tabel 6 Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HAp pada variasi waktu
Paramter kisi (Å)
Ketepatan (%)
Kode sampel
a=b
c
a=b
c
HAP_150_1
9.457
6.908
99.4
99.4
HAP_150_3
9.381
6.853
99.6
99.6
HAP_150_5
9.454
6.908
99.5
99.6
Berdasarkan hasil perhitungan seperti dapat dilihat pada Tabel 5 dan 6
parameter kisi sampel berada pada kisaran HAp dengan kisaran akurasi parameter
kisi a sebesar 98.9% sampai 99.6%, sedangkan kisaran akurasi parameter kisi c
12
sebesar 99% sampel 99.7%, sehingga dapat dikatakan fase yang terbentuk adalah
fase HAp.
Untuk mengetahui ukuran kristal dan derajat kristalinitas sampel dilakukan
perhitungan menggunakan persamaan Debye Scharrer (Persamaan 1). Hasil
perhitungan ukuran kristal dan derajat kristalinitas dapat dilihat pada
Tabel 7 dan 8.
Tabel 7 Ukuran kristal dan persentase derajat kristalinitas pada variasi suhu
Kode sampel
Ukuran kristal (nm) Derajat kristalinitas (%)
HAP_150_3
78.0
83.4
HAP_200_3
84.9
74.8
HAP_250_3
89.6
70.9
HAP_300_3
80.5
78.0
Tabel 8 Ukuran kristal dan persentase derajat kristalinitas pada variasi waktu
Kode sampel
Ukuran kristal (nm) Derajat kristalinitas (%)
HAP_150_1
89.0
85.2
HAP_150_3
78.0
83.4
HAP_150_5
98.3
79.6
Ukuran kristal yang didapat berbanding terbalik dengan nilai FWHM
sampel. Jika nilai FWHM besar maka ukuran kristalnya kecil. Begitu juga
sebaliknya, jika nilai FWHM kecil maka ukuran kristalnya besar. Ukuran kristal
sampel kisaran 78.0 sampai 98.3 nm. Berdasarkan hasil perhitungan derajat
kristalinitas yang diperlihatkan pada Tabel 7 dan 8, besarnya suhu dan lamanya
waktu hidrotermal berpengaruh pada persentase derajat kristalinitas yang
terbentuk. Derajat kristalinitas merupakan besaran yang menyatakan banyaknya
kandungan kristal dalam suatu material. Derajat kristalinitas diukur dengan cara
membandingkan luas kurva kristal dengan luas kurva amorf. Derajat kristalinitas
maksimum terdapat pada sampel suhu 150 oC dengan waktu 1 jam sebesar 85.2%
dan derajat kristalinitas minimum terdapat pada sampel suhu 250 oC dengan
waktu 3 jam sebesar 70.9%.
Berdasarkan hasil karakterisasi XRD sampel pada variasi suhu dan waktu
hidrotermal yaitu 150 oC, 200 oC, 250 oC, 300 oC selama 3 jam dan 150 oC selama
1 jam, 3 jam, dan 5 jam menunjukkan bahwa fase HAp optimum terbentuk pada
sampel suhu 150 oC pada waktu 3 jam yaitu sebesar 98.6% dengan efisiensi
sampel sebesar 45.6%, ukuran kristal 78.0 nm, dan derajat kristalinitas sebesar
83.4%.
Hasil Karakterisasi SEM
Karakterisasi SEM dilakukan untuk mengetahui bentuk morfologi sampel.
Karakterisasi SEM hanya dilakukan pada sampel HAp suhu 150 oC pada waktu
5 jam. Dari gambar mikrograf SEM dapat dilihat bahwa sudah terbentuk HAp
dengan ukuran ruang atau space antara partikel-partikel HAp rata-rata sekitar
2.1 µm.
13
Gambar 8 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
3000x
Gambar 9 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
5000x
Gambar 10 Pencitraan sampel HAp suhu 150 oC waktu 5 jam dengan perbesaran
10000x
SIMPULAN
Hasil sintesis HAp menggunakan sumber kalsium dari cangkang telur ayam ras
menggunakan metode hidrotermal menghasilkan fase HAp yang dominan dari variasi suhu
dan waktu yang telah dilakukan. Fase ini dapat dilihat dari pola difraksi pada masing-masing
sampel.
Pada variasi suhu 150 oC, 200 oC, 250 oC, dan 300 oC yang paling banyak mengandung
HAp adalah suhu 150 oC. Hasil ini menunjukkan bahwa semakin rendah suhu maka fase HAp
yang terbentuk semakin banyak. Sedangkan pada suhu 150 oC dengan variasi waktu 1, 3 dan
5 jam yang paling banyak mengandung HAp adalah pada waktu 3 jam. Fase HAp optimum
terbentuk pada sampel suhu 150 oC waktu 3 jam yaitu sebesar 98.6% dengan efisiensi sampel
sebesar 45.6%, ukuran kristal 78.0 nm, dan derajat kristalinitas sebesar 83.4%. Hasil SEM
memperlihatkan terbentuknya ruang atau space antara partike-partikel HAp berukuran mikro
yang dapat dilihat jelas pada sampel. Space yang terbentuk ini berukuran rata-rata sekitar 2.1
µm. HAp ini dibutuhkan dalam mempercepat penyembuhan pada implan tulang yaitu
pertumbuhan apatit dipermukaannya.
DAFTAR PUSTAKA
1.
2.
3.
4.
5.
6.
7.
8.
9.
10.
11.
12.
Nurlaela A. Penumbuhan kristal apatit dari cangkang telur ayam dan bebek
pada kitosan dengan metode presipitasi [Tesis]. Bogor (ID): IPB Pr. 2009.
Rini D K. Pembuatan biphasic calcium phosphates (BCP) dengan metode
hidrotermal [Tesis]. Bogor (ID): IPB Pr. 2010.
Waluyo P P, Sari Y W, Dahlan K, Soejoko D S. Pembuatan komposit
polimer kalsium fosfat karbonat: karakterisasi X-ray diffractometer (XRD)
dan scanning electron microscopy (SEM). Biofisika. 2006; 2: 102-110.
Prasetyanti F. pemanfaatan cangkang telur ayam untuk sintesis
hidroksiapatit dengan reaksi kering [skripsi]. Bogor (ID): IPB Pr. 2008.
Amrina Q H. Sintesa hidroksiapatit dengan memanfaatkan limbah cangkang
telur: karakterisasi difraksi sinar-X dan scanning electron microscopy
(SEM) [skripsi]. Bogor (ID): IPB Pr. 2008.
Shi D. Biomaterials and Tissue Engineering. New York (US): Springer.
2003.
Yoshimura M, Byrappa K. 2008. Hydrothermal processing of materials:
past, present and future. J Mater Sci. 2008; 43:2085-2103.
Solihat R. Hydrothermal synthesis of hydroxyapatite from eggshell: XRD,
FTIR and SEM-EDXA characterization [skripsi]. Bogor (ID): IPB Pr. 2008.
Sari, L P. karakteristtik dielektrik sampel CaTiO3 hasil sintesis hidrotermal
cangkang telur dan TiO2 [skripsi]. Bogor (ID): IPB Pr. 2008.
Cullity B D, Stock S R. Elements of X-Ray Diffractometer. New Jersey
(US): Prentice Hall. 2001.
Prabakaran K, Balamurunga A, Rajeswari S. Development of Calcium
Phospate Based Apatie From Hen’s Eggshell. Bull Matar Sci. 2005; 28:115119
Dahlan K, Dewi S U, Nurlaila A, Soejoko D S. Synthesis and
Characterization of Calcium Phospate/Chitosan Composites. International
Journal of Basic & Applied Sciences IJBAS-IJENS. 2012; 12: 01.
16
Lampiran 1 Diagram Alir Penelitian
Mulai
Persiapan bahan dan alat
Perencanaan dan pembuatan CaO
Kalsinasi pada suhu 1000 oC
CaO dan (NH4)2HPO4 di
Hidrotermal
Aging 18 jam
Di saring dan keringkan dengan
suhu 110 oC
Sintering dengan suhu 900 oC
Karakterisasi
Pengolahan dan analisa data penulisan skripsi
Selesai
RIWAYAT HIDUP
Penulis yang mempunyai nama lengkap Bagoes Permada
dilahirkan di Pemalang pada tanggal 25 Agustus 1990. Penulis
merupakan anak pertama dari tiga bersaudara dari pasangan
Dakhroji dan Sumarti. Penulis menempuh pendidikan di SDN
Kedaleman IV Cilegon (1996-2002), SLTPN 2 Cilegon (20022005), dan melanjutkan di SMAN 1 Cilegon (2005-2008). Pada
tahun 2008 penulis diterima di Perguruan Tinggi Negeri Institut
Pertanian Bogor (IPB) melalui jalur Seleksi Nasional Masuk
Perguruan Tinggi Negeri (SNMPTN) dengan Mayor Departemen Fisika dan
Minor Sistem Informasi.
Selama kuliah, penulis aktif dalam organisasi Forum for Scientific Studies
Institut Pertanian Bogor (FORCES IPB) pada tahun 2008-2009 sebagai anggota,
Forum for Scientific Studies Institut Pertanian Bogor (FORCES IPB) pada tahun
2009-2010 sebagai manager klub studi, dan Himpunan Mahasiswa Fisika Institut
Pertanian Bogor (HIMAFI IPB) pada tahun 2009-2010 sebagai Kepala Divisi
PSDM. Selain itu penulis juga dipercaya sebagai asisten praktikum Eksperimen
Fisika 1 pada tahun 2011-2012 Departemen Fisika FMIPA IPB, Fisika Modern
pada tahun 2011-2012 Departemen Fisika FMIPA IPB, Instalasi Jaringan
Komputer pada tahun 2011-2012 Teknik Komputer Program Diploma IPB,
Sistem Keamanan Jaringan Komputer pada tahun 2012-2013 Teknik Komputer
Program Diploma IPB, dan Teknologi Nirkabel pada tahun 2012-2013 Teknik
Komputer Program Diploma IPB.