Studi Sintesis dan Karakteristik Film Tipis ZnO dengan Metode Sol-Gel Spin Coating
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
DISERTASI
Oleh
NURDIN SIREGAR
NIM 098108007/FIS
PROGRAM PASCASARJANA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
UNIVERSITAS SUMATERA UTARA
MEDAN
2015
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
DISERTASI
Oleh
NURDIN SIREGAR
NIM 098108007/FIS
PROGRAM PASCASARJANA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
UNIVERSITAS SUMATERA UTARA
MEDAN
2015
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
DISERTASI
Diajukan sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Doktor Dalam
Program Studi Doktor Ilmu Fisika Pada Program Pascasarjana
Fakultas MIPA Universitas Sumatera Utara
Oleh
NURDIN SIREGAR
NIM 098108007/FIS
PROGRAM PASCASARJANA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
UNIVERSITAS SUMATERA UTARA
MEDAN
2015
PERNYATAAN ORISINALITAS
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
DISERTASI
Dengan ini saya menyatakan bahwa saya mengakui semua karya disertasi ini
adalah hasil kerja saya sendiri kecuali kutipan dan ringkasan yang tiap satunya
telah dijelaskan sumbernya dengan benar
Medan,
Oktober 2015
Nurdin Siregar
NIM 098108007
PERNYATAAN PERSETUJUAN PUBLIKASI KARYA ILMIAH
UNTUK KEPENTINGAN AKADEMIS
Sebagai sivitas akademika Universitas Sumatera Utara, saya yang bertanda
tangan dibawah ini :
Nama
: Nurdin Siregar
NIM
: 098108007
Program Studi
: Doktor Ilmu Fisika
Jenis Karya Ilmiah : Disertasi
Demi pengembangan ilmu pengetahuan, ,menyetujui untuk memberikan kepada
Universitas Sumatera Utara Hak Bebas Royalti Non-Ekslusif (non- Exclusive
Royalty Free Right) Atas Disertasi saya yang berjudul :
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
Beserta perangkat yang ada (jika diperlukan). Dengan Hak Bebas Royalti NonEkslusif ini, Universitas Sumatera Utara berhak menyimpan, mengalih media,
memformat, mengelola, dalam bentuk data base, merawat dan mempublikasikan
disertasi saya tanpa meminta izin dari saya selama tetap mencantumkan nama
saya sebagai penulis dan sebagai pemegang dan sebagai pemilik hak cipta
Demikian pernyataan ini diperbuat dengan sebenarnya
Medan, Oktober 2015
Nurdin Siregar
Telah diuji pada
Tgl : 03 Nopember 2015
PANITIA PENGUJI DISERTASI
Ketua
: Prof Dr. Eddy Marlianto, M.Sc
Anggota
: 1. Dr. Saharman Gea, M.Sc
2. Prof. Drs Motlan, M.Sc. Ph.D
3. Dr. Nasruddin MN, M.Eng.Sc
4. Dr. Anwar Dharma Sembiring, M.S
DAFTAR RIWAYAT HIDUP
DATA PRIBADI
Nama lengkap berikut gelar
: Drs. Nurdin Siregar, M.Si
Tempat dan Tanggal Lahir
: Limbong, 08 Juni 1958
Alamat Rumah
: Jl. Gelas Gg Mangkok No 1 Me dan. 20118
HP
: 081396178536
e-mail
: nurdinfis @gmail.com
Instansi Tempat Bekerja
: FMIPA Unimed
Alamat Kantor
: Jl. Willem Iskandar Psr V Medan 20221
Telp/Faks
: (061) 6625970/(061) 6613319-6614002
DATA PENDIDIKAN
SD
: SD Negeri 78
Tamat : 1971
SMP
: SMP Negeri 6
Tamat : 1974
SMA
: SMA Negeri 4
Tamat : 1976
Strata-1
: FMIPA IKIP Medan
Tamat : 1983
Strata-2
: UGM Yogyakarta
Tamat : 1991
DATA PEKERJAAN
1982 – 1986
: Staf Pengajar di SMA Negeri 4 Medan
1984 – sekarang
: Staf Pengajar, Jurusan Fisika FMIPA Unimed
1995 – 1998
: Kepala Laboratorium Fisika FMIPA Unimed
Medan.
i
KATA PENGANTAR
Puji dan syukur disampaikan kehadirat Tuhan Yang Maha Esa atas
rahmatNya sehingga dapat diselesaikan penulisan Disertasi S3 dengan
judul
“Studi Sintesis dan Karakteristik Film Tipis ZnO dengan Metode Sol-Gel Spin
Coating”
Ucapan terima kasih yang setulusnya
dan penghargaan yang setingginya
disampaikan kepada :
1. Prof. Subhilhar, Ph.D selaku Pejabat Rektor Universitas Sumatera Utara atas
kesempatan dan fisilitas yang diberikan untuk mengikuti dan menyelesaikan
pendidikan Program Doktor Ilmu Fisika.
2. Prof. Dr. Syawal Gultom, M.Pd selaku Rektor Universitas Negeri Medan yang
telah memberikan kesempatan dan ijin belajar kepada saya untuk mengikuti
program pendidikan Doktor Ilmu Fisika pada Fakultas Matematika dan Ilmu
Pengetahuan Alam Universitas Sumatera Utara.
3. Dr. Sutarman, M.Sc selaku Dekan FMIPA Universitas Sumatera Utara yang
telah memberikan kesempatan kepada penulis untuk mengikuti studi di
Program Doktor.
4. Dr. Nasruddin MN, M,Eng.Sc selaku Ketua program S3 Fisika. dan komisi
Dewan Penguji Ujian Promosi Doktor atas fasilitas dan motivasi dalam
menyelesaikan pendidikan Program Doktor Ilmu Fisika.
5. Dr. Anwar Dharma sembiring, M.S selaku sekretaris Program Studi S3 dan
komisi Dewan Penguji Ujian Promosi Doktor atas fasilitas dan motivasi
dalam menyelesaikan pendidikan Program Doktor Ilmu Fisika.
6. Prof. Eddy Marlianto, M.Sc, Ph.D selaku Promotor, dengan
kesabarannya
memberikan bimbingan, arahan, motivasi dan dorongan semangat untuk
segera menyelesaikan disertasi ini.
ii
7. Dr. Saharman Gea, M.Sc selaku Co-Promotor I yang selalu meluangkan
waktu untuk memberikan bimbingan, arahan, motivasi, saran dan
ketelitiannya dalam menuangkan suatu tulisan ilmiah yang sistematis dan
logis atas terselesaikannya disertasi ini.
8. Prof. Drs.Motlan, M.Sc, Ph.D selaku Co-Promotor II yang telah banyak
meluangkan waktu untuk memberikan bimbingan dan arahannya serta
semangat atas terselesaikannya disertasi ini.
9.
Kepada semua Dosen Fisika Unimed atas dukungan dan motivasinya.
10. Kepada istriku tercinta Dra. Ratna Dewi Naibaho dan anakku tersayang
Ramos Kristianto Siregar, Willy Resnick Siregar, Bobby Owen Siregar dan
Nydia Pratiwi Siregar, atas doa dan dukungannya hingga terselesaikannya
disertasi ini.
11. Semua pihak yang telah membantu yang tidak dapat disebutkan satu -persatu
sampai terselesainya disertasi ini, semoga Tuhan membalas
budi
baik
melebihi ketulusan dan keiklasan yang telah diberikan
Menyadari masih banyak kekurangan dalam penulisan disertasi ini, untuk itu
diharapkan saran dan kritik yang membangun dari pembaca untuk kesempurnaan
disertasi ini. Kiranya disertasi ini
dapat memberi manfaat dan menambah
wawasan dan pengetahuan.
Medan,
Oktober 2015
Hormat saya,
Nurdin Siregar
iii
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
ABSTRAK
Film tipis ZnO telah berhasil disintesis dengan metode sol-gel spin coating dan
proses pencampuran dengan teknik refluks. Bahan yang digunakan Zinc acetat
dehydrate {Zn(CH 3 COO) 2 2H 2 O} sebagai material dasar, isopropanol sebagai
pelarut dan diethanolamine (DEA) sebagai penstabil. Zinc acetat dehydrate
Zn(CH 3 COOH) 2 2H 2 O dilarutkan oleh pelarut isopropanol dengan variasi
konsentrasi 0,6 M, 0,7 M dan 0,8 M lalu distabilkan dengan diethanolamine
(DEA). Perbandingan molar antara DEA dan ZnAc adalah 1:1. Pembuatan film
tipis ZnO dilakukan diatas substrat kaca dengan teknik spin coating dengan
variasi kecepatan putaran 3000 rpm, 4000 rpm dan 5000 rpm, diputar selama 30
detik. Kalsinasi dilakukan dengan variasi suhu pre-heating 250oC, 300oC dan
350oC kemudian di post-heating dengan variasi suhu 500oC, 550oC dan 600oC.
Hasil karakterisasi film tipis ZnO dengan XRD menunjukkan semua struktur
kristal berbentuk wurtzite hexagonal dengan ukuran kristal paling besar untuk
konsentrasi 0,8 M, kecepatan putaran 5000 rpm, suhu pre-heating 350oC dan suhu
post-heating 600oC masing-masing adalah 34,1 nm, 34,1 nm, 35,3 nm dan 40,2
nm. Hasil karakterisasi SEM dan AFM menunjukkan morfologi film tipis ZnO
berbentuk butiran-butiran bulat dan hampir seragam dengan kekasaran permukaan
yang paling kecil 32,104 nm. Hasil karakterisasi film tipis ZnO dengan UV-Vis
menunjukkan nilai transmitansi tertinggi untuk konsentrasi 0,7 M; kecepatan
putaran 4000 rpm, suhu pre-heating 250oC dan post-heating 600oC masingmasing adalah 50,1 %, 59,0 %, 48,1 %, 57,1 % dan 52,0 %. Nilai absorbansi
tertinggi untuk konsentrasi 0,6 M; kecepatan putaran 3000 rpm, suhu pre-heating
250oC dan suhu post-heating 600oC masing-masing adalah 1,301; 1,188; 1,157
dan 1,224. Nilai celah pita energi yang paling kecil untuk konsentrasi 0,8 M;
kecepatan putaran 5000 rpm, suhu pre-heating 250oC dan post-heating 550oC
masing-masing adalah 3,13 eV, 3,10 eV, 3,12 eV dan 3,09 eV.
Kata kunci : Film tipis ZnO, Metode Sol-gel Spin Coating
iv
STUDY OF SYNTHESIS AND CHARACTERISTIC OF ZnO THIN FILMS
WITH SOL-GEL SPIN COATING METHOD
ABSTRACT
.
ZnO thin films have been successfully synthesized by using sol-gel Spin coating
and mixing processes with reflux technique. Materials used Zinc acetate
dehydrate {Zn(CH 3 COO) 2 2H 2 O} as the base material, isopropanol as a solvent
and diethanolamine (DEA) as stabilizer. Zinc acetate dehydrate {Zn(CH 3 COO) 2
2H 2 O} dissolved by isopropanol solvent with the concentration variation of 0,6
M; 0,7 M; and 0,8 M then stabilized with diethanolamine (DEA). The molar ratio
between the DEA and ZnAc is 1:1. ZnO thin films manufacturing is done over a
glass substrate by spin coating with speed rotation variation 3000 rpm, 4000 rpm,
and 5000 rpm, rotation for 30 seconds. Calcination was done by varying the preheating temperature 2500C, 3000C, and 3500C then in post-heating temperature
with variaus 5000C, 5500C and 6000C. The result of ZnO thin films with XRD was
found showed that all the crystal structures are wurtzite hexagonal with the
biggest crystal size for the concentration of 0,8 M, spin speed is 5000 rpm, preheating temperature is 3500C and post-heating temperature is 6000C each of 34,1
nm, 34,1 nm, 35,3 nm and 40,2 nm. The results of SEM and AFM characterization
showed the morphology of ZnO thin film shaped spherical granules and almost
uniformly with the smallest surface roughness 32,104 nm. The result of ZnO thin
film characterization with UV-Vis shows the highest transmittance values for
concentration is 0,7 M; rotation speed is 4000 rpm; pre-heating temperature is
2500C and post-heating temperature is 6000C each of 59,0%; 48,1%; 57,1% and
52,0%. The highest absorbance values for concentration is 0,6 M; rotation speed
is 3000 rpm; pre-heating temperature is 2500C and post-heating temperature is
6000C each of 1,301, 1,188, 1,157 and 1,224. The smallest values of the energy
band gap is 0,8 M; rotation speed is 5000 rpm; pre-heating temperature 2500C
and post heating temperature is 5500C each of 3,13 eV, 3,10 eV, 3,12 eV, and
3,09 eV.
Keywords : ZnO thin films , Sol-Gel Spin Coating Method
v
DAFTAR ISI
Halaman
KATA PENGANTAR
ABSTRAK
ABSTRACT
DAFTAR ISI
DAFTAR TABEL
DAFTAR GAMBAR
DAFTAR LAMPIRAN
BAB I.
PENDAHULUAN
1.1. Latar Belakang
1.2. Perumusan Masalah
1.3. Pembatasan Masalah
1.4. Tujuan Penelitian
1.5. Manfaat Penelitian
i
iii
iv
v
vii
viii
xi
1
5
6
6
7
BAB II. TINJAUAN PUSTAKA
2.1. Nanopartikel Seng Oksida
2.2. Struktur Kristal Dan Parameter Kisi ZnO
2.3. Celah Pita Energi
2.4. Film Tipis
2.5. Sifat Optik Film Tipis ZnO
2.6. Metode Sol-Gel
2.7. Pelapisan
2.8. Pemanasan
8
9
11
15
21
22
24
30
BAB III. METODOLOGI PENELITIAN
3.1. Tempat Penelitian
3.2. Alat dan Bahan Penelitian
3.3. Pembuatan Filim Tipis ZnO
3.4. Diagram Alur Penelitian
3.5. Karakterisasi Film Tipis ZnO
32
32
33
37
38
BAB IV. HASIL DAN PEMBAHASAN
4.1. Hasil Preparasi Film Tipis ZnO Dengan Metode
Sol-gel Spin Coating
4.2. Struktur dan Ukuran Kristal Film Tipis ZnO
4.3. Morfologi Film Tipis ZnO
4.4. Sifat Optik Film Tipis ZnO
40
41
53
60
vi
BAB V. KESIMPULAN DAN SARAN
5.1. Kesimpulan
5.2. Saran
82
83
DAFTAR PUSTAKA
84
LAMPIRAN
91
vii
DAFTAR TABEL
Nomor
Judul
Tabel
3.1.
Alat-alat dalam pembuatan dan karakterisasi sampel
Halaman
32
3.2.
Bahan-bahan dalam pembuatan sampel
33
4.1.
Ukuran kristal film tipis ZnO dengan Variasi konsentrasi
46
4.2.
Ukuran kristal film tipis ZnO dengan Variasi kecepatan
47
4.3.
Ukuran kristal film tipis ZnO dengan Variasi Pre-Heating
49
4.4.
Ukuran kristal film tipis ZnO dengan Variasi Post-Heating
51
4.5.
Indeks bias dan ketebalan film tipis dengan variasi
konsentrasi
66
4.6.
Indeks bias dan ketebalan film tipis dengan variasi kecepatan
68
4.7.
Indeks bias dan ketebalan film tipis dengan variasi preheating
4.8.
69
Indeks bias dan ketebalan film tipis dengan variasi postheating
71
4.9.
Perhitungan α, E, dan (αE) untuk variasi konsentrasi larutan
73
4.10.
Celah pita energi film tipis ZnO untuk variasi konsentrasi
74
4.11.
Perhitungan α, E, dan (αE) untuk variasi kecepatan
75
4.12.
Celah pita energi film tipis ZnO untuk variasi kecepatan
76
4.13.
Perhitungan α, E, dan (αE) untuk variasi pre-heating
77
4.14.
Celah pita energi film tipis ZnO untuk variasi pre-heating
78
4.15.
Perhitungan α, E, dan (αE) untuk variasi post-heating
79
4.16.
Celah pita energi film tipis ZnO untuk variasi post-heating
80
viii
DAFTAR GAMBAR
Nomor
Gambar
2.1.
Struktur wurtzite ZnO
2.2.
Judul
Halaman
10
Nanopartikel ZnO memancarkan warna yang berbeda jika
Ukurannya berbeda
2.3.
12
Ilustrasi Pita Valensi, Konduksi dan Celah Pita Energi
bahan Semikonduktor
2.4.
13
Mengilustrasikan tiga model dasar nukleasi awal dalam
Pertumbuhan film
16
2.5.
Spektrum Serapan UV yang diperoleh dari sampel
21
2.6.
Spektrum fotoluminesen PL yang diperoleh dari sampel
21
2.7.
Diagram proses metode sol-gel
23
2.8.
Spincoater
27
2.9.
Tahap penetesan sol
29
2.10.
Proses pre-heating dan post-heating
31
3.1
Pembuatan
sol-gel
dengan
metode
sol-gel
dengan
Pencampuran teknik refluks
34
3.2.
Proses pelapisan pada substrat gelas
35
3.3.
Diagram alir penelitian
37
o
4.1.
Sampel Film Tipis ZnO dengan suhu pre-heating 300 C
40
4.2.
Sampel Film Tipis ZnO dengan suhu post-heating 500oC
40
4.3.
Spektrum XRD film tipis ZnO dengan variasi konsentrasi
41
4.4.
Spektrum XRD film tipis ZnO dengan variasi kecepatan
42
4.5.
Spektrum XRD film tipis ZnO dengan variasi Pre-Heating
44
4.6.
Spektrum XRD film tipis ZnO dengan variasi Post-Heating
45
4.7.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap ukuran kristal
46
4.8.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap nilai FWHM
47
ix
4.9.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap ukuran kristal
48
4.10.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap nilai FWHM
49
4.11.
Pengaruh suhu pre-heating terhadap ukuran kristal
50
4.12.
Pengaruh suhu pre-heating terhadap nilai FWHM
51
4.13.
Pengaruh suhu post-heating terhadap ukuran kristal
52
4.14.
Pengaruh suhu post-heating terhadap nilai FWHM
53
4.15.
Foto SEM permukaan film tipis ZnO dengan perbesaran
1.500 x
54
4.16.
Morfologi film tipis ZnO: 0,8 M; 3000 rpm
54
4.17
Kekasaran permukaan film tipis ZnO: 0,8 M; 3000 rpm
55
4.18
Morfologi film tipis ZnO tiga dimensi: 0,8 M; 3000 rpm
55
4.19.
Morfologi film tipis ZnO: 0,8 M; 4000 rpm
56
4.20.
Kekasaran permukaan film tipis ZnO: 0,8 M; 4000 rpm
56
4.21.
Morfologi film tipis ZnO tiga dimensi: 0,8 M; 4000 rpm
57
4.22.
Morfologi film tipis ZnO: 0,8 M; 5000 rpm
57
4.23.
Kekasaran permukaan film tipis ZnO: 0,8 M; 5000 rpm
58
4.24.
Morfologi film tipis ZnO tiga dimensi: 0,8 M; 5000 rpm
58
4.25.
Spektrum transmitansi untuk sampel dengan variasi
konsentrasi 0,6; 0,7 dan 0,8 M
4.26.
Spektrum absorbansi untuk sampel dengan variasi
konsentrasi 0,6; 0,7 dan 0,8 M
4.27.
62
Spektrum transmitansi untuk sampel dengan variasi Preheating 250, 300 dan 350oC
4.30.
61
Spektrum absorbansi untuk sampel dengan variasi
kecepatan 3000, 4000 dan 5000 rpm
4.29
60
Spektrum transmitansi untuk sampel dengan variasi
kecepatan 3000, 4000 dan 5000 rpm
4.28.
60
63
Spektrum absorbansi untuk sampel dengan variasi Preheating 250, 300 dan 350oC
63
x
4.31.
Spektrum transmitansi untuk sampel dengan variasi Postheating 500, 550 dan 600oC
4.32.
64
Spektrum absorbansi untuk sampel dengan variasi Postheating 500, 550 dan 600oC
65
4.33.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap ketebalan
66
4.34.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap indeks bias
67
4.35.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap ketebalan
68
4.36.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap indeks bias
69
4.37.
Pengaruh suhu pre-heating terhadap ketebalan
70
4.38.
Pengaruh suhu pre-heating terhadap indeks bias
70
4.39.
Pengaruh suhu post-heating terhadap ketebalan
71
4.40.
Pengaruh suhu post-heating terhadap indeks bias
72
4.41.
Kurva (αhν) sebagai fungsi energi untuk variasi konsentrasi
74
4.42.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap lebar celah pita
2
energi
74
4.43.
Kurva (αhν)2 sebagai fungsi energi untuk variasi kecepatan
76
4.44.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap lebar celah pita energi
76
4.45.
Kurva (αhν)2 sebagai fungsi energi untuk variasi pre-heating
78
4.46.
Pengaruh pre-heating terhadap lebar celah pita energi
78
4.47.
Kurva (αhν)2 sebagai fungsi energi untuk variasi post-
4.48.
.
heating
80
Pengaruh post-heating terhadap lebar celah pita energi
80
xi
DAFTAR LAMPIRAN
Nomor
Judul
Lampiran
1
Spektrum XRD dari sampel dengan pelarut isopropanol,
Halaman
konsentrasi 0,6 M, 5000 rpm, 300oC dan 500oC.
91
2
Kartu JCPDS 80-0075
95
3
Transmtansi hasil UV-Vis dari sampel dengan pelarut
Isopropanol, konsentrasi 0,8 M, 5000 rpm, 300oC dan
500oC.
4
96
Absorbansi hasil UV-Vis dari sampel dengan pelarut
Isopropanol, konsentrasi 0,8 M, 5000 rpm, 300oC dan
500oC
97
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
DISERTASI
Oleh
NURDIN SIREGAR
NIM 098108007/FIS
PROGRAM PASCASARJANA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
UNIVERSITAS SUMATERA UTARA
MEDAN
2015
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
DISERTASI
Oleh
NURDIN SIREGAR
NIM 098108007/FIS
PROGRAM PASCASARJANA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
UNIVERSITAS SUMATERA UTARA
MEDAN
2015
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
DISERTASI
Diajukan sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Doktor Dalam
Program Studi Doktor Ilmu Fisika Pada Program Pascasarjana
Fakultas MIPA Universitas Sumatera Utara
Oleh
NURDIN SIREGAR
NIM 098108007/FIS
PROGRAM PASCASARJANA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
UNIVERSITAS SUMATERA UTARA
MEDAN
2015
PERNYATAAN ORISINALITAS
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
DISERTASI
Dengan ini saya menyatakan bahwa saya mengakui semua karya disertasi ini
adalah hasil kerja saya sendiri kecuali kutipan dan ringkasan yang tiap satunya
telah dijelaskan sumbernya dengan benar
Medan,
Oktober 2015
Nurdin Siregar
NIM 098108007
PERNYATAAN PERSETUJUAN PUBLIKASI KARYA ILMIAH
UNTUK KEPENTINGAN AKADEMIS
Sebagai sivitas akademika Universitas Sumatera Utara, saya yang bertanda
tangan dibawah ini :
Nama
: Nurdin Siregar
NIM
: 098108007
Program Studi
: Doktor Ilmu Fisika
Jenis Karya Ilmiah : Disertasi
Demi pengembangan ilmu pengetahuan, ,menyetujui untuk memberikan kepada
Universitas Sumatera Utara Hak Bebas Royalti Non-Ekslusif (non- Exclusive
Royalty Free Right) Atas Disertasi saya yang berjudul :
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
Beserta perangkat yang ada (jika diperlukan). Dengan Hak Bebas Royalti NonEkslusif ini, Universitas Sumatera Utara berhak menyimpan, mengalih media,
memformat, mengelola, dalam bentuk data base, merawat dan mempublikasikan
disertasi saya tanpa meminta izin dari saya selama tetap mencantumkan nama
saya sebagai penulis dan sebagai pemegang dan sebagai pemilik hak cipta
Demikian pernyataan ini diperbuat dengan sebenarnya
Medan, Oktober 2015
Nurdin Siregar
Telah diuji pada
Tgl : 03 Nopember 2015
PANITIA PENGUJI DISERTASI
Ketua
: Prof Dr. Eddy Marlianto, M.Sc
Anggota
: 1. Dr. Saharman Gea, M.Sc
2. Prof. Drs Motlan, M.Sc. Ph.D
3. Dr. Nasruddin MN, M.Eng.Sc
4. Dr. Anwar Dharma Sembiring, M.S
DAFTAR RIWAYAT HIDUP
DATA PRIBADI
Nama lengkap berikut gelar
: Drs. Nurdin Siregar, M.Si
Tempat dan Tanggal Lahir
: Limbong, 08 Juni 1958
Alamat Rumah
: Jl. Gelas Gg Mangkok No 1 Me dan. 20118
HP
: 081396178536
: nurdinfis @gmail.com
Instansi Tempat Bekerja
: FMIPA Unimed
Alamat Kantor
: Jl. Willem Iskandar Psr V Medan 20221
Telp/Faks
: (061) 6625970/(061) 6613319-6614002
DATA PENDIDIKAN
SD
: SD Negeri 78
Tamat : 1971
SMP
: SMP Negeri 6
Tamat : 1974
SMA
: SMA Negeri 4
Tamat : 1976
Strata-1
: FMIPA IKIP Medan
Tamat : 1983
Strata-2
: UGM Yogyakarta
Tamat : 1991
DATA PEKERJAAN
1982 – 1986
: Staf Pengajar di SMA Negeri 4 Medan
1984 – sekarang
: Staf Pengajar, Jurusan Fisika FMIPA Unimed
1995 – 1998
: Kepala Laboratorium Fisika FMIPA Unimed
Medan.
i
KATA PENGANTAR
Puji dan syukur disampaikan kehadirat Tuhan Yang Maha Esa atas
rahmatNya sehingga dapat diselesaikan penulisan Disertasi S3 dengan
judul
“Studi Sintesis dan Karakteristik Film Tipis ZnO dengan Metode Sol-Gel Spin
Coating”
Ucapan terima kasih yang setulusnya
dan penghargaan yang setingginya
disampaikan kepada :
1. Prof. Subhilhar, Ph.D selaku Pejabat Rektor Universitas Sumatera Utara atas
kesempatan dan fisilitas yang diberikan untuk mengikuti dan menyelesaikan
pendidikan Program Doktor Ilmu Fisika.
2. Prof. Dr. Syawal Gultom, M.Pd selaku Rektor Universitas Negeri Medan yang
telah memberikan kesempatan dan ijin belajar kepada saya untuk mengikuti
program pendidikan Doktor Ilmu Fisika pada Fakultas Matematika dan Ilmu
Pengetahuan Alam Universitas Sumatera Utara.
3. Dr. Sutarman, M.Sc selaku Dekan FMIPA Universitas Sumatera Utara yang
telah memberikan kesempatan kepada penulis untuk mengikuti studi di
Program Doktor.
4. Dr. Nasruddin MN, M,Eng.Sc selaku Ketua program S3 Fisika. dan komisi
Dewan Penguji Ujian Promosi Doktor atas fasilitas dan motivasi dalam
menyelesaikan pendidikan Program Doktor Ilmu Fisika.
5. Dr. Anwar Dharma sembiring, M.S selaku sekretaris Program Studi S3 dan
komisi Dewan Penguji Ujian Promosi Doktor atas fasilitas dan motivasi
dalam menyelesaikan pendidikan Program Doktor Ilmu Fisika.
6. Prof. Eddy Marlianto, M.Sc, Ph.D selaku Promotor, dengan
kesabarannya
memberikan bimbingan, arahan, motivasi dan dorongan semangat untuk
segera menyelesaikan disertasi ini.
ii
7. Dr. Saharman Gea, M.Sc selaku Co-Promotor I yang selalu meluangkan
waktu untuk memberikan bimbingan, arahan, motivasi, saran dan
ketelitiannya dalam menuangkan suatu tulisan ilmiah yang sistematis dan
logis atas terselesaikannya disertasi ini.
8. Prof. Drs.Motlan, M.Sc, Ph.D selaku Co-Promotor II yang telah banyak
meluangkan waktu untuk memberikan bimbingan dan arahannya serta
semangat atas terselesaikannya disertasi ini.
9.
Kepada semua Dosen Fisika Unimed atas dukungan dan motivasinya.
10. Kepada istriku tercinta Dra. Ratna Dewi Naibaho dan anakku tersayang
Ramos Kristianto Siregar, Willy Resnick Siregar, Bobby Owen Siregar dan
Nydia Pratiwi Siregar, atas doa dan dukungannya hingga terselesaikannya
disertasi ini.
11. Semua pihak yang telah membantu yang tidak dapat disebutkan satu -persatu
sampai terselesainya disertasi ini, semoga Tuhan membalas
budi
baik
melebihi ketulusan dan keiklasan yang telah diberikan
Menyadari masih banyak kekurangan dalam penulisan disertasi ini, untuk itu
diharapkan saran dan kritik yang membangun dari pembaca untuk kesempurnaan
disertasi ini. Kiranya disertasi ini
dapat memberi manfaat dan menambah
wawasan dan pengetahuan.
Medan,
Oktober 2015
Hormat saya,
Nurdin Siregar
iii
STUDI SINTESIS DAN KARAKTERISTIK FILM TIPIS ZnO
DENGAN METODE SOL-GEL SPIN COATING
ABSTRAK
Film tipis ZnO telah berhasil disintesis dengan metode sol-gel spin coating dan
proses pencampuran dengan teknik refluks. Bahan yang digunakan Zinc acetat
dehydrate {Zn(CH 3 COO) 2 2H 2 O} sebagai material dasar, isopropanol sebagai
pelarut dan diethanolamine (DEA) sebagai penstabil. Zinc acetat dehydrate
Zn(CH 3 COOH) 2 2H 2 O dilarutkan oleh pelarut isopropanol dengan variasi
konsentrasi 0,6 M, 0,7 M dan 0,8 M lalu distabilkan dengan diethanolamine
(DEA). Perbandingan molar antara DEA dan ZnAc adalah 1:1. Pembuatan film
tipis ZnO dilakukan diatas substrat kaca dengan teknik spin coating dengan
variasi kecepatan putaran 3000 rpm, 4000 rpm dan 5000 rpm, diputar selama 30
detik. Kalsinasi dilakukan dengan variasi suhu pre-heating 250oC, 300oC dan
350oC kemudian di post-heating dengan variasi suhu 500oC, 550oC dan 600oC.
Hasil karakterisasi film tipis ZnO dengan XRD menunjukkan semua struktur
kristal berbentuk wurtzite hexagonal dengan ukuran kristal paling besar untuk
konsentrasi 0,8 M, kecepatan putaran 5000 rpm, suhu pre-heating 350oC dan suhu
post-heating 600oC masing-masing adalah 34,1 nm, 34,1 nm, 35,3 nm dan 40,2
nm. Hasil karakterisasi SEM dan AFM menunjukkan morfologi film tipis ZnO
berbentuk butiran-butiran bulat dan hampir seragam dengan kekasaran permukaan
yang paling kecil 32,104 nm. Hasil karakterisasi film tipis ZnO dengan UV-Vis
menunjukkan nilai transmitansi tertinggi untuk konsentrasi 0,7 M; kecepatan
putaran 4000 rpm, suhu pre-heating 250oC dan post-heating 600oC masingmasing adalah 50,1 %, 59,0 %, 48,1 %, 57,1 % dan 52,0 %. Nilai absorbansi
tertinggi untuk konsentrasi 0,6 M; kecepatan putaran 3000 rpm, suhu pre-heating
250oC dan suhu post-heating 600oC masing-masing adalah 1,301; 1,188; 1,157
dan 1,224. Nilai celah pita energi yang paling kecil untuk konsentrasi 0,8 M;
kecepatan putaran 5000 rpm, suhu pre-heating 250oC dan post-heating 550oC
masing-masing adalah 3,13 eV, 3,10 eV, 3,12 eV dan 3,09 eV.
Kata kunci : Film tipis ZnO, Metode Sol-gel Spin Coating
iv
STUDY OF SYNTHESIS AND CHARACTERISTIC OF ZnO THIN FILMS
WITH SOL-GEL SPIN COATING METHOD
ABSTRACT
.
ZnO thin films have been successfully synthesized by using sol-gel Spin coating
and mixing processes with reflux technique. Materials used Zinc acetate
dehydrate {Zn(CH 3 COO) 2 2H 2 O} as the base material, isopropanol as a solvent
and diethanolamine (DEA) as stabilizer. Zinc acetate dehydrate {Zn(CH 3 COO) 2
2H 2 O} dissolved by isopropanol solvent with the concentration variation of 0,6
M; 0,7 M; and 0,8 M then stabilized with diethanolamine (DEA). The molar ratio
between the DEA and ZnAc is 1:1. ZnO thin films manufacturing is done over a
glass substrate by spin coating with speed rotation variation 3000 rpm, 4000 rpm,
and 5000 rpm, rotation for 30 seconds. Calcination was done by varying the preheating temperature 2500C, 3000C, and 3500C then in post-heating temperature
with variaus 5000C, 5500C and 6000C. The result of ZnO thin films with XRD was
found showed that all the crystal structures are wurtzite hexagonal with the
biggest crystal size for the concentration of 0,8 M, spin speed is 5000 rpm, preheating temperature is 3500C and post-heating temperature is 6000C each of 34,1
nm, 34,1 nm, 35,3 nm and 40,2 nm. The results of SEM and AFM characterization
showed the morphology of ZnO thin film shaped spherical granules and almost
uniformly with the smallest surface roughness 32,104 nm. The result of ZnO thin
film characterization with UV-Vis shows the highest transmittance values for
concentration is 0,7 M; rotation speed is 4000 rpm; pre-heating temperature is
2500C and post-heating temperature is 6000C each of 59,0%; 48,1%; 57,1% and
52,0%. The highest absorbance values for concentration is 0,6 M; rotation speed
is 3000 rpm; pre-heating temperature is 2500C and post-heating temperature is
6000C each of 1,301, 1,188, 1,157 and 1,224. The smallest values of the energy
band gap is 0,8 M; rotation speed is 5000 rpm; pre-heating temperature 2500C
and post heating temperature is 5500C each of 3,13 eV, 3,10 eV, 3,12 eV, and
3,09 eV.
Keywords : ZnO thin films , Sol-Gel Spin Coating Method
v
DAFTAR ISI
Halaman
KATA PENGANTAR
ABSTRAK
ABSTRACT
DAFTAR ISI
DAFTAR TABEL
DAFTAR GAMBAR
DAFTAR LAMPIRAN
BAB I.
PENDAHULUAN
1.1. Latar Belakang
1.2. Perumusan Masalah
1.3. Pembatasan Masalah
1.4. Tujuan Penelitian
1.5. Manfaat Penelitian
i
iii
iv
v
vii
viii
xi
1
5
6
6
7
BAB II. TINJAUAN PUSTAKA
2.1. Nanopartikel Seng Oksida
2.2. Struktur Kristal Dan Parameter Kisi ZnO
2.3. Celah Pita Energi
2.4. Film Tipis
2.5. Sifat Optik Film Tipis ZnO
2.6. Metode Sol-Gel
2.7. Pelapisan
2.8. Pemanasan
8
9
11
15
21
22
24
30
BAB III. METODOLOGI PENELITIAN
3.1. Tempat Penelitian
3.2. Alat dan Bahan Penelitian
3.3. Pembuatan Filim Tipis ZnO
3.4. Diagram Alur Penelitian
3.5. Karakterisasi Film Tipis ZnO
32
32
33
37
38
BAB IV. HASIL DAN PEMBAHASAN
4.1. Hasil Preparasi Film Tipis ZnO Dengan Metode
Sol-gel Spin Coating
4.2. Struktur dan Ukuran Kristal Film Tipis ZnO
4.3. Morfologi Film Tipis ZnO
4.4. Sifat Optik Film Tipis ZnO
40
41
53
60
vi
BAB V. KESIMPULAN DAN SARAN
5.1. Kesimpulan
5.2. Saran
82
83
DAFTAR PUSTAKA
84
LAMPIRAN
91
vii
DAFTAR TABEL
Nomor
Judul
Tabel
3.1.
Alat-alat dalam pembuatan dan karakterisasi sampel
Halaman
32
3.2.
Bahan-bahan dalam pembuatan sampel
33
4.1.
Ukuran kristal film tipis ZnO dengan Variasi konsentrasi
46
4.2.
Ukuran kristal film tipis ZnO dengan Variasi kecepatan
47
4.3.
Ukuran kristal film tipis ZnO dengan Variasi Pre-Heating
49
4.4.
Ukuran kristal film tipis ZnO dengan Variasi Post-Heating
51
4.5.
Indeks bias dan ketebalan film tipis dengan variasi
konsentrasi
66
4.6.
Indeks bias dan ketebalan film tipis dengan variasi kecepatan
68
4.7.
Indeks bias dan ketebalan film tipis dengan variasi preheating
4.8.
69
Indeks bias dan ketebalan film tipis dengan variasi postheating
71
4.9.
Perhitungan α, E, dan (αE) untuk variasi konsentrasi larutan
73
4.10.
Celah pita energi film tipis ZnO untuk variasi konsentrasi
74
4.11.
Perhitungan α, E, dan (αE) untuk variasi kecepatan
75
4.12.
Celah pita energi film tipis ZnO untuk variasi kecepatan
76
4.13.
Perhitungan α, E, dan (αE) untuk variasi pre-heating
77
4.14.
Celah pita energi film tipis ZnO untuk variasi pre-heating
78
4.15.
Perhitungan α, E, dan (αE) untuk variasi post-heating
79
4.16.
Celah pita energi film tipis ZnO untuk variasi post-heating
80
viii
DAFTAR GAMBAR
Nomor
Gambar
2.1.
Struktur wurtzite ZnO
2.2.
Judul
Halaman
10
Nanopartikel ZnO memancarkan warna yang berbeda jika
Ukurannya berbeda
2.3.
12
Ilustrasi Pita Valensi, Konduksi dan Celah Pita Energi
bahan Semikonduktor
2.4.
13
Mengilustrasikan tiga model dasar nukleasi awal dalam
Pertumbuhan film
16
2.5.
Spektrum Serapan UV yang diperoleh dari sampel
21
2.6.
Spektrum fotoluminesen PL yang diperoleh dari sampel
21
2.7.
Diagram proses metode sol-gel
23
2.8.
Spincoater
27
2.9.
Tahap penetesan sol
29
2.10.
Proses pre-heating dan post-heating
31
3.1
Pembuatan
sol-gel
dengan
metode
sol-gel
dengan
Pencampuran teknik refluks
34
3.2.
Proses pelapisan pada substrat gelas
35
3.3.
Diagram alir penelitian
37
o
4.1.
Sampel Film Tipis ZnO dengan suhu pre-heating 300 C
40
4.2.
Sampel Film Tipis ZnO dengan suhu post-heating 500oC
40
4.3.
Spektrum XRD film tipis ZnO dengan variasi konsentrasi
41
4.4.
Spektrum XRD film tipis ZnO dengan variasi kecepatan
42
4.5.
Spektrum XRD film tipis ZnO dengan variasi Pre-Heating
44
4.6.
Spektrum XRD film tipis ZnO dengan variasi Post-Heating
45
4.7.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap ukuran kristal
46
4.8.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap nilai FWHM
47
ix
4.9.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap ukuran kristal
48
4.10.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap nilai FWHM
49
4.11.
Pengaruh suhu pre-heating terhadap ukuran kristal
50
4.12.
Pengaruh suhu pre-heating terhadap nilai FWHM
51
4.13.
Pengaruh suhu post-heating terhadap ukuran kristal
52
4.14.
Pengaruh suhu post-heating terhadap nilai FWHM
53
4.15.
Foto SEM permukaan film tipis ZnO dengan perbesaran
1.500 x
54
4.16.
Morfologi film tipis ZnO: 0,8 M; 3000 rpm
54
4.17
Kekasaran permukaan film tipis ZnO: 0,8 M; 3000 rpm
55
4.18
Morfologi film tipis ZnO tiga dimensi: 0,8 M; 3000 rpm
55
4.19.
Morfologi film tipis ZnO: 0,8 M; 4000 rpm
56
4.20.
Kekasaran permukaan film tipis ZnO: 0,8 M; 4000 rpm
56
4.21.
Morfologi film tipis ZnO tiga dimensi: 0,8 M; 4000 rpm
57
4.22.
Morfologi film tipis ZnO: 0,8 M; 5000 rpm
57
4.23.
Kekasaran permukaan film tipis ZnO: 0,8 M; 5000 rpm
58
4.24.
Morfologi film tipis ZnO tiga dimensi: 0,8 M; 5000 rpm
58
4.25.
Spektrum transmitansi untuk sampel dengan variasi
konsentrasi 0,6; 0,7 dan 0,8 M
4.26.
Spektrum absorbansi untuk sampel dengan variasi
konsentrasi 0,6; 0,7 dan 0,8 M
4.27.
62
Spektrum transmitansi untuk sampel dengan variasi Preheating 250, 300 dan 350oC
4.30.
61
Spektrum absorbansi untuk sampel dengan variasi
kecepatan 3000, 4000 dan 5000 rpm
4.29
60
Spektrum transmitansi untuk sampel dengan variasi
kecepatan 3000, 4000 dan 5000 rpm
4.28.
60
63
Spektrum absorbansi untuk sampel dengan variasi Preheating 250, 300 dan 350oC
63
x
4.31.
Spektrum transmitansi untuk sampel dengan variasi Postheating 500, 550 dan 600oC
4.32.
64
Spektrum absorbansi untuk sampel dengan variasi Postheating 500, 550 dan 600oC
65
4.33.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap ketebalan
66
4.34.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap indeks bias
67
4.35.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap ketebalan
68
4.36.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap indeks bias
69
4.37.
Pengaruh suhu pre-heating terhadap ketebalan
70
4.38.
Pengaruh suhu pre-heating terhadap indeks bias
70
4.39.
Pengaruh suhu post-heating terhadap ketebalan
71
4.40.
Pengaruh suhu post-heating terhadap indeks bias
72
4.41.
Kurva (αhν) sebagai fungsi energi untuk variasi konsentrasi
74
4.42.
Pengaruh konsentrasi larutan terhadap lebar celah pita
2
energi
74
4.43.
Kurva (αhν)2 sebagai fungsi energi untuk variasi kecepatan
76
4.44.
Pengaruh kecepatan putaran terhadap lebar celah pita energi
76
4.45.
Kurva (αhν)2 sebagai fungsi energi untuk variasi pre-heating
78
4.46.
Pengaruh pre-heating terhadap lebar celah pita energi
78
4.47.
Kurva (αhν)2 sebagai fungsi energi untuk variasi post-
4.48.
.
heating
80
Pengaruh post-heating terhadap lebar celah pita energi
80
xi
DAFTAR LAMPIRAN
Nomor
Judul
Lampiran
1
Spektrum XRD dari sampel dengan pelarut isopropanol,
Halaman
konsentrasi 0,6 M, 5000 rpm, 300oC dan 500oC.
91
2
Kartu JCPDS 80-0075
95
3
Transmtansi hasil UV-Vis dari sampel dengan pelarut
Isopropanol, konsentrasi 0,8 M, 5000 rpm, 300oC dan
500oC.
4
96
Absorbansi hasil UV-Vis dari sampel dengan pelarut
Isopropanol, konsentrasi 0,8 M, 5000 rpm, 300oC dan
500oC
97