Ekstraksi senyawa zirconia dari pasir zircon dengan metode mechanical activation

EKSTRAKSI SENYAWA ZIRCONIA DARI PASIR ZIRCON DENGAN METODE MECHANICAL ACTIVATION

Skripsi

Diajukan untuk Memenuhi Persyaratan Memperoleh Gelar Sarjana Sains (S.Si)

Oleh ARDIANSYAH

107097003256

PROGRAM STUDI FISIKA FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI

UNIVERSITAS ISLAM NEGERI SYARIF HIDAYATULLAH JAKARTA

EKSTRAKSI SENYAWA ZIRCONIA DARI PASIR ZIRCON DENGAN METODE MECHANICAL ACTIVATION

Skripsi

Diajukan sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains

Oleh: ARDIANSYAH

107097003256

PROGRAM STUDI FISIKA FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI

UNIVERSITAS ISLAM NEGERI SYARIF HIDAYATULLAH JAKARTA

EKSTRAKSI SENYAWA ZIRCONIA DARI PASIR ZIRCON DENGAN METODE MECHANICAL ACTIVATION

Skripsi

diajukan untuk memenuhi persyaratan memperoleh gelar Sarjana Sains dari Jurusan Fisika Fakultas Sains dan Teknologi

Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah Jakarta oleh

Ardiansyah NIM 107097003256

Menyetujui

Dosen Pembimbing I Dosen Pembimbing II

Arif Tjahjono, S.T, M.Si Wahyu Bambang Widayatno, M.Si NIP. 1975110720070 11015 NIP. 198209162006041002

Mengetahui

Ketua Program Studi Fisika

Drs. Sutrisno, M.Si NIP. 19590202 198203 1005

PENGESAHAN SKRIPSI

Skripsi berjudul “EKSTRAKSI SENYAWA ZIRCONIA DARI PASIR ZIRCON DENGAN METODE MECHANICAL ACTIVATION” yang ditulis oleh Ardiansyah dengan NIM 107097003256 telah diuji dan dinyatakan lulus dalam sidang Munaqosyah Fakultas Sains dan Teknologi Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah Jakarta pada hari Rabu tanggal 10 Juni 2011. Skripsi ini telah diterima sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar sarjana Strata Satu (S1) Program Studi Fisika.

Jakarta, 10 Juni 2011 Menyetujui

Dosen Pembimbing I Dosen Pembimbing II

Arif Tjahjono, S.T, M.Si Wahyu Bambang Widayatno, M.Si NIP: 1975110720070 11015 NIP: 198209162006041002

Penguji I Penguji II

Edi Sanjaya, M.Si Drs. Sutrisno, M.Si NIP: 19730715 200212 1001 NIP: 19590202 198203 1005

Mengetahui,

Dekan Fakultas Sains dan Teknologi Ketua Program Studi Fisika

LEMBAR PERNYATAAN Dengan ini saya menyatakan bahwa :

1. Skripsi ini merupakan hasil karya asli saya yang diajukan untuk memenuhi salah satu persyaratan memperoleh gelar Strata 1 di UIN Syarif

Hidayatullah Jakarta.

2. Semua sumber yang saya gunakan dalam penulisan ini telah saya cantumkan sesuai dengan ketentuan yang berlaku di UIN Syarif Hidayatullah Jakarta.

3. Jika dikemudian hari terbukti bahwa karya ini bukan hasil saya atau merupakan hasil jiplakan dari karya orang lain, maka saya bersedia menerima sanksi yang berlaku di UIN Syarif Hidayatullah Jakarta.

Jakarta, Mei 2011

Ardiansyah

ABSTRAK

Perkembangan industri khususnya industri peleburan logam sudah sangat pesat baik di Indonesia maupun di negara lain. Seiring perkembangan tersebut maka kebutuhan akan bahan pelapis pada tungku peleburan semakin tinggi, karena bahan pelapis tersebut dapat melindungi pekerja dari aliran panas pada tungku saat operasionalnya. Salah satu bahan pelapis yang digunakan yaitu bahan yang berasal dari material keramik berbasis zirconia (ZrO2). Namun untuk mendapatkan senyawa zirconia murni perlu dilakukan pemurnian terlebih dahulu karena zirconia yang terdapat di alam biasanya masih berikatan dengan unsur-unsur lain seperti silicon oxide yang biasanya terdapat pada pasir zircon (ZrSiO4), oleh karena itu menjadi sangat penting untuk melakukan Ekstraksi Zirconia Dari Pasir Zircon Dengan Metode Mechanical Activation dengan carbon sebagai pengikat silica.

Ekstraksi zirconia dari pasir zircon dengan metode mechanical activation ini menggunakan alat ball mill untuk mencampur senyawa zircon pada pasir zircon dengan carbon serta dapat memperkecil ukuran, alat kompaksi untuk membuat sampel hasil pencampuran berupa serbuk menjadi bentuk pellet atau padatan, alat tungku heat treatment untuk membakar sampel agar terjadi perubahan struktur ikatan pada sampel tersebut, alat XRD untuk mengkarakterisasi sampel akhir sehingga diketahui terbentuknya struktur ikatan yang baru.

Setelah melakukan eksperimen serta pengujian akhir, maka didapatkan data persentase terbentuknya senyawa zirconia serta senyawa lain seperti zirconium silicat,silion carbide dan silicon oxide. Dari hasil karakterisasi akhir dengan XRD diperoleh persentase terkecil dari senyawa zirconia sebesar 17.4 %, sehingga dapat disimpulkan bahwa penelitian ini berhasil.

ABSTRACT

Industrial developing in particular metal fusion industry was really quick good at Indonesia and also at other state. Along with that developing therefore requirement will sheating on excelsior fusion stove, since that sheating gets to protect employ of heat flow on stove while its operational. One of sheating which is utilized which is material which comes from significant ceramical get zirconia's basis (ZrO 2 ). But to get zirconia's compound needs to be done by beforehand purification because zirconia what do exist at nature usually is still get cords with other elements as oxide's silicon that usually exists on zircon sand (ZrSiO 4 ), therefore becomes momentously to do Zirconia's extraction Of Zircon Sand With Mechanical Activation's Method with carbon as silica's fastener.

Zirconia's extraction of zircon sand with this mechanical activation's method utilize ball mill's tool to mix zircon compound on zircon sand with carbon and gets to minimize measure, compactions tool to make mixing result sample as powder becomes pellet's form or solid phase, heat treatment's stove tool to burn that sample structured changed happening trussed on that sample, XRD'S tool to characterization final sample so knows to be formed structured trussed a new one.

After do experiment and final examination, therefore gotten by percentage data being formed of it zirconia's compound and other compound as zirconium silicat,silion carbide and oxide's silicon. The result of characteriations end with XRD gotten by percentage most little of zirconia's compound as big as 17.4 %, so gets to be concluded that this research is successful.

KATA PENGANTAR

Bismillahirrahmanirrahim Assalamualaikum Wr. Wb.

Dengan mengucapkan puji syukur Alhamdulillah, penulis ungkapkan kepada Allah SWT atas segala petunjuknya, hingga penulis dapat menyelesaikan tugas akhir serta menyusun laporan ini tepat waktu.

Tugas akhir ini dibuat untuk memenuhi salah satu persyaratan untuk menyelesaikan program pendidikan Strata Satu (S-1) di UIN Syarif Hidayatullah Jurusan Fisika, Fakultas Sains dan Teknologi.

Dalam melaksanakan tugas akhir ini penulis mengucapkan banyak terima kasih atas bimbingan, bantuan,dukungan, saran dan kritikannya kepada:

1. Ibu tercinta yang selalu mendoakan serta keempat kakak - kakakku khususnya ka Ani yag telah memberi dukungan baik moril maupun materil 2. Bapak Dr. Syopiansyah Jaya Putra, M.Sis selaku Dekan Fakultas Sains dan

Teknologi, Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatulah Jakarta.

3. Bapak Sutrino, M.Si. selaku ketua Prodi Fisika Universitas Islam Negeri (UIN).

4. Bapak Arif Tjahtjono, S.T, M.Si. selaku dosen pembimbing I yang selalu memberi masukan-masukan kepada penulis.

vii

6. Ibu Titi selaku Kepala Bagian Kerja sama Pusat Penelitian Fisika, LIPI 7. Bapak Wahyu Bambang Widayatno, M.Si. selaku pembimbing II

(pembimbing lapangan) yang rela meluangkan waktunya kepada penulis ditengah kesibukkan dalam pekerjaannya.

8. Bapak Dr. Agus Sukarto yang selalu memberikan tanggapan serta masukan untuk memperbaiki laporan tugas akhir ini.

9. Bapak Priyambodo, S.Si., yang tak pernah bosan menanggapi pertanyaan demi pertanyaan yang penulis ajukan saat penulis mengalami kesulitan dalam menjalani tugas akhir ini.

10. Mas Zulham selaku asisten peneliti di bagian nano yang sering direpotkan penulis serta teman-teman mahasiswa dari UNDIP, AIRLANGGA dan UIN Sunan Kalijaga yang mewarnai masa-masa penelitian penulis di Laboratorium Fisika Nano.

11. Teman-teman sejawat satu perjuangan di prodi fisika lebih khusus anak-anak Material, Nurul Anwar,Ahmad hidayat dan Ahmad Fauzi yang menjadi tempat berbagi saat susah maupun senang.

12. Adik-adik dan kakak-kakak kelas di prodi fisika yang membuat masa-masa kuliah penulis menjadi penuh warna

13. Dan juga Pihak yang membantu penulis secara langsung maupun tak langsung yang tidak dapat disebutkan satu-persatu oleh penulis.

Atas kekurangan atau ketidaksempurnaan dalam penyusunan laporan tugas akhir ini, penulis mengharapkan masukan yang baik berupa saran maupun kritik yang membangun dari berbagai pihak. Akhir kata, terima kasih atas segala bantuan, dukungan serta perhatiannya dan penulis berharap semoga tugas akhir ini dapat diterima dan bermanfaat di masa yang akan datang sebagai acuan untuk pengembangan selanjutnya.

Jakarta, 26 April 2011

ix

DAFTAR ISI

HALAMAN JUDUL ... i

LEMBAR PENGESAHAN ... ii

LEMBAR PERNYATAAN ... iii

ABSTRAK ... iv

ABSTRACK ... v

KATA PENGANTAR ... vi

DAFTAR ISI ... ix

DAFTAR GAMBAR ... xii

DAFTAR TABEL ... xiv

DAFTAR LAMPIRAN ... xv

BAB I PENDAHULUAN 1.1 Latar Belakang ... 1

1.2 Tujuan Penelitian ... 3

1.3 Batasan Masalah ... 3

1.4 Manfaat Penelitian ... 3

BAB II LANDASAN TEORI

2.1 Material Keramik ... 6

2.2 Zirconium ( Zr ) ... 6

2.3 Senyawa Zircon ( ZrSiO4 ) ... 8

2.4 Senyawa Zirconia ( ZrO2 ) ... 9

2.5 Carbon ... 11

2.6 Metalurgi Serbuk ... 14

2.6.1 Milling ... 14

2.6.2 Kompaksi ... 15

2.6.3 Kalsinasi ... 15

2.7 XRD ... 18

2.7.1 Prinsip XRD ... 18

2.7.2 Difraktometer ... 19

2.8 Mechanical Activation ... 21

2.9 Ukuran Kristal ... 22

BAB III METODE PENELITIAN 3.1 Waktu Dan Tempat Penelitian ... 25

3.2 Bahan Dan Alat Penelitian ... 25

3.3 Tahapan Penelitian ... 27

xi

3.3.2 Karakterisasi Awal Sampel Dengan XRD ... 29

3.3.3 Proses Milling Sampel Uji ... 30

3.3.4 Kompaksi/Pembuatan Pelet ... 32

3.3.5 Kalsinasi………. ... 33

3.4 Karakterisasi Akhir Sampel Uji Dengan XRD ... 34

BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN 4.1 Karakterisasi Awal………... 36

4.2 Hasil Karakterisasi Akhir Senyawa Zircon (ZrSiO4) 4.2.1 Hasil Karakterisasi Akhir Dengan Variasi Temperatur 800ºC, 1000°C,1200°C Pada Milling 15 Jam………... 37

4.2.2 Hasil Karakterisasi Akhir Dengan Variasi Milling 5 Jam, 10 Jam Dan 15 Jam Pada Temperatur 800ºC……… 43

BAB V KESIMPULAN DAN SARAN 5.1 Kesimpulan ... 49

5.2 Saran ... 49

DAFTAR PUSTAKA ... 50

DAFTAR GAMBAR

Gambar 2.1 Diagram Pembuatan Serbuk ... 14

Gambar 2.2 Grafik Hubungan Temperatur dengan Waktu ... 16

Gambar 2.3 Diagram Refleksi Sinar-X Pada Bidang Kisi ... 19

Gambar 2.4 Proses Pembentukan Sinar -X Pada Tabung Coolidge ... 20

Gambar 2.5 Prinsip Difraksi Sinar-X Pada Monokristal ... 21

Gambar 2.6 Gambar Perubahn Ukuran Atom Setelah Proses Milling....…22

Gambar 2.7 Gambar Sistem Kristal ... 24

Gambar 3.1 Diagram Alir Penelitian ... 29

Gambar 3.2 Proses Separasi Sampel ... 31

Gambar 3.3 Mesin Milling ... 33

Gambar 3.4 Alat Kompaksi………34

Gambar 3.5 Alat Kalsinasi ... 35

Gambar 3.6 Mesin XRD ... 36

Gambar 4.1 Zircon Sebelum Proses Milling ... 37

Gambar 4.2 Grafik Puncak-Puncak Senyawa Zircon ... 38

Gambar 4.3 Grafik Puncak Sampel Dengan Variasi Temperatur Pada Milling 15 Jam ... 40

Gambar 4.4 Grafik Hubungan Temperatur Terhadap Senyawa Zirconia Yang Terbentuk ... 42

xiii

Gambar 4.5 Linieritas Williamson Hull Plot Untuk Senyawa Zirconia Pada Temperatur 800°C. ... 43 Gambar 4.6 Grafik Kecendrungan Ukuran Kristal Senyawa Zirconia Yang Terbentuk Dengan Temperatur ... 44 Gambar 4.7 Grafik Puncak Sampel Dengan Variasi Milling Pada

Temperatur 800ºC………... 45 Gambar 4.8 Grafik Kecendrungan Lama Milling Dengan Persen Berat ... . 47 Gambar 4.9 Linieritas Williamson Hull Plot Untuk Senyawa Zirconia Pada Lama Milling 5 Jam Pada Temperatur 800°C ... 48 Gambar 4.10 Grafik Kecendrungan Ukuran Kristal Senyawa Zirconia Yang Terbentuk Dengan Lama Milling Pada Temperatur 800° C . 53

DAFTAR TABEL

Tabel 2.1 Sifat-Sifat Zirconium(Zr)………... 7

Tabel 2.2 Tabel Mineral Penghasil Senyawa Zrconia ... 8

Tabel 2.3 Tabel Sifat-Sifat Carbon ... 14

Tabel 2.4 Tabel Perbedaan Serbuk Paduan Dan Berlapis ... 19

Tabel 2.5 Tabel Sistem Kristal………... 25

Tabel 3.1 Pebandingan Mr,Mol Dan Massa ZrSiO4 DenganCarbon ... 32

Tabel 4.1 Persentase Zirconia Pada Sampel Awal ... 39

Tabel 4.2 Persentase Senyawa-Senyawa Yang Terbentuk Pada Yariasi Temperatur ... 41

Tabel 4.3 Ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan variasi temperatur pada milling 5 jam ... 44

Tabel 4.4 Persentase senyawa-senyawa yang terbentuk pada variasi milling ... 46

Tabel 4.5 ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan variasi lama milling pada temperatur 800° C ... 49

xv

DAFTAR LAMPIRAN

Lampiran 1 Grafik Sampel Awal Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang

Terbentuk

Lampiran 2 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang

Terbentuk Untuk Temperatur Kalsinasi 800°C Pada Milling 15 Jam

Lampiran 3 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang

Terbentuk Untuk Temperatur Kalsinasi 1000°C Pada Milling

15 Jam

Lampiran 4 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang

Terbentuk Untuk Temperatur Kalsinasi 1200°C Pada Milling 15 Jam

Lampiran 5 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang

Terbentuk Untuk Milling 5 Jam Pada Temperatur 800°C

Lampiran 6 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang

BAB I PENDAHULUAN

1.1. Latar Belakang

Pada saat ini perkembangan industri peleburan logam baik di dunia maupun di Indonesia sendiri sudah sangat pesat, seiring perkembangan tersebut banyak industri peleburan logam yang dalam proses pengerjaannya menggunakan alat-alat yang terbuat dari bahan isolator, baik sebagai pelapis maupun bahan utama. Salah satu bahan terbaik yang bersifat isolator adalah material keramik yang berbasis zirconia, namun ternyata senyawa zirconia tidak dapat langsung dipergunakan melainkan perlu dilakukan proses purifikasi atau pemurnian terlebih dahulu, karena biasanya senyawa zirconia yang terdapat di alam masih berikatan ataupun bercampur dengan unsur-unsur lainnya.

Senyawa zirconia memiliki sifat-sifat yang istimewa diantaranya sifat refractorissnya yang sangat tinggi yaitu sekitar 2750_° C, mudah dalam bertransformasi fasa untuk menghasilkan sifat mekanik tertentu, serta mudah untuk distabilkan oleh oksida logam lain untuk memodifikasi sifat fisik, mekanik dan kimianya. Aplikasi lain dari senyawa zirconia diantaranya dalam bidang kesehatan (terutama sebagai heads untuk hydroxyapatite), pelapisan komponen listrik dan elektronika sebagai komponen pada oksigen sensor dan SOFC [1] .

Ada dua sumber utama senyawa zirconia yaitu Zircon (ZrSiO4) dan

logam tanah jarang) yang memiliki potensi cadangan yang cukup besar dan tersebar di seluruh wilayah Indonesia, seperti di Kalimantan Selatan senyawa zircon ditemukan dalam jumlah yang cukup besar sehingga diharapkan dapat mencukupi kebutuhan sebagai bahan baku industri, khususnya industri peleburan logam.

Dalam satu dekade terakhir ini, penelitian tentang senyawa zirconia sudah dilakukan secara intensif di luar negeri, sedangkan di Indonesia penelitian tentang senyawa ini masih relatif jarang. Hal ini berdampak pada ketergantungan Indonesia terhadap produk senyawa zirconia dari luar negeri. Pada dasarnya pembuatan atau pemurnian senyawa zirconia tidak terlalu sulit, namun yang menjadi kendala untuk mendapatkan senyawa zirconia murni selama ini yaitu dibutuhkannya temperatur ekstraksi yang tinggi hingga mencapai 2550° C, hal ini menyebabkan proses pemurnian memakan waktu yang cukup lama dengan biaya yang tinggi. Salah satu metode permurnian yang sudah digunakan selama ini adalah dengan Alkali Fusion yang telah dilakukan oleh mahasiswa teknik metalurgi ITB tahun 2007. Pada metode ini pemurnian sudah dapat dilakukaan, namun senyawa ZrSiO4, ditemukan masih dalam persentase yang cukup besar, hal ini menandakan masih adanya kekurangan pada metode Alkali Fusion. Oleh karenanya, menjadi sangat penting untuk dilakukan riset tentang pemurnian senyawa zirconia dengan metode yang lebih efektif, dalam hal ini akan dilakukan proses pemurnian senyawa zirconia melalui metode mechanical activation atau aktivasi mekanis.

1.2. Tujuan Penelitian

Adapun tujuan dari penelitian ini adalah:

Mendapatkan ekstrak zirconia dari pasir zircon dengan metode Mechanical Activation.

Mengetahui persentase senyawa zirconia yang terbentuk dari pasir zircon dengan Metode Mechanical Activation.

Mengetahui hubungan perbandingan persentase senyawa zirconia yang terbentuk terhadap temperatur serta lama milling pada proses Mechanical activation.

Mengetahui perbandingan persentae senyawa zirconia yang terbentuk pada

metode Mechanical activation dengan metode lain khususnya metode Alkali Fusion.

1.3. Batasan Masalah

Ruang lingkup tugas akhir ini terbatas hanya pada masalah ekstraksi serta karakterisasi dari senyawa zircon yang didapat dari Pulau Kalimantan sehingga terbentuk kristal zirconia. Pada penelitian ini akan dilakukan ekstraksi senyawa zircon dengan metoda Mechanical activation dan carbon sebagai pengikat silika dengan temperatur kalsinasi 800°C ,1000°C dan 1200°C serta variasi milling 5 jam, 10 jam dan 15 jam dengan rasio Mol ZrSiO4 : Mol C adalah 1 : 1. Pada akhir percobaan akan dilihat

persentase senyawa zirconia yang terbentuk dengan mengkarakterisasi sampel akhir serta ukuran kristal dari senyawa zirconia tersebut.[2].

Manfaat dari penelitian ini yaitu mengetahui keberhasilan metode yang digunakan selain dari metode yang selama ini sudah digunakan, Serta penelitian ini dapat dijadikan acuan untuk penelitian selanjutnya dalam hal meningkatkan persentase senyawa zirconia.

1.5. Sistematika Penulisan Laporan

Penulisan penelitian ini dibagi menjadi dua segmen di mana segmen pertama terdiri dari kata pengantar, daftar isi, daftar gambar dan daftar tabel sedangkan segmen kedua dimulai dengan abstrak dan dilanjutkan dengan laporan penelitian.Laporan penelitian ini terdiri dari lima bab, yang sistematika dan tujuannya dapat diuraikan sebagai berikut :

BAB I. PENDAHULUAN.

Pada bab ini diuraikan singkat mengenai latar belakang mengapa dilakukannya penelitian ini, tujuan penelitian, batasan masalah, manfaat penelitian dan sistematika penulisan laporan.

BAB II. DASAR TEORI.

Bab ini merupakan rangkuman teori-teori dan data-data yang dikumpulkan dari berbagai literatur, yang berhubungan dengan tugas ini. Sebagian dari teori dan data-data tersebut selanjutnya akan dijadikan rujukan dalam melakukan analisa dari pengolahan data.

BAB III METODOLOGI PENELITIAN

Berisi Diagram alir penelitian, alat dan bahan, serta prosedur percobaan.

Pada bab ini akan diuraikan tentang analisa data penelitian. Dari pengolahan data akan dijelaskan tentang fenomena-fenomena apa yang terjadi.

BAB V. KESIMPULAN DAN SARAN.

Bab ini berisi point-point singkat yang mengulas kesimpulan dari penelitian dengan memaparkan kesimpulan dari penelitian ini yang kemudian diikuti dengan saran penulis untuk penelitian - penelitan berikutnya.

BAB II TEORI DASAR

2.1. Material Keramik

Material keramik merupakan material yang unik, hal ini ditunjukan pada sifat-sifat yang dimilkinya. Material keramik biasa digunakan sebagai material refraktori karena mampu bertahan pada temperatur tinggi tanpa mengalami melting ataupun terdekomposisi. Material keramik juga sering dimanfaatkan untuk pelapis benda-benda yang digunakan pada lingkungan korosif karena material keramik tahan terhadap karat ataupun ketika kontak dengan bahan yang bersifat korosif[3].

Pada dua dekade terakhir material keramik banyak digunakan dalam dunia industri, biasanya diaplikasikan pada industri yang menggunakan peralatan yang tahan terhadap temperatur tinggi seperti industri peleburan logam di mana dibutuhkan material yang mampu melapis tungku pelebur sebagai pengaman saat operasionalnya.Selain itu material keramik juga bersifat isolator pada suhu ruang, oleh karena itu material keramik juga dapat dimanfaatkan pada komponen-komponen elektronik khususnya sebaga isolator.Beberapa contoh dari material keramik yaitu Zirconia silikat, Zirconia oxide, Silicon oxide, silicon carbida, dll.

2.2. Zirconium (Zr)

Zirconium merupakan salah satu unsur di alam yang memiliki sifat tahan terhadap temperatur tinggi. Zirconium tidak terdapat dalam bentuk bebas di alam melainkan dalam bentuk zirconium silikat pada zircon (ZrSiO4 ) dan zirconium

oksida pada baddelleyit (ZrO2 ). Zirconium terletak di golongan IVB dengan nomor atom 40 dan massa atom relative 91.22 serta memiliki bilangan oksida 4 dan maksimumnya 8.

Tabel 2.1. sifat-sifat Zirconium(Zr) Sifat – sifat senyawa zirconia Nilai

Radius Atom 1.6 Å

Volume Atom 14.1 cm3/mol

Massa Atom Relatif 91.224

Titik Didih 4682 K

Massa Jenis 6.51gr/ cm3

Konduktifitas Listrik 2.3 x 10 6 _Ω-1cm-1

Elektronegatifitas 1.33

Konfigurasi Elektron [Kr] 4d25s2

Formasi Entalphi 21 kj / mol

Konduktifitas Panas 22.7 Wm-1K-1

Potensial Ionisasi 6.84 V

Titik Lebur 2128 K

Bilangan Oksidasi 4

Kapasitas Panas 0.278 jg-1K-1

Entalphi Penguapan 590.5 kj / mol

2.3. Senyawa Zircon (ZrSiO4)

Zircon atau zirconium silikat (ZrSiO4) merupakan mineral zirconium yang paling banyak di bumi. Zircon ditemukan dalam bentuk mineral aksesori pada batuan baku hasil pembekuan magma yang kaya akan silica seperti granit, pegmatte, dan nepheline syenite. Batuan sediment juga mengandung zircon namun dalam jumlah kecil. Zircon ditemukan terkosentrasi dengan mineral berat lainnya seperti ilmenit, rutile, monazite, leucoxene dan garnet pada pasir sungai dan pantai dengan kandugan utama besi dan titanium. Zircon memiliki melting point sekitar 2550°C[4].

Zircon juga merupakan mineral yang berifat tahan korosi dan kestabilan pada tempratur tinggi yag baik. Zircon tidak larut dalam air namun larut dalam larutan asam serta dapat mengendap pada larutan basa.Pada umumnya warna dari zircon bervariasi dari putih bening,kuning,kehijauan, coklat kemerahan, kuning kecoklatan, hingga gelap. System kristalnya dapat berupa monoklinik, heksagonal,tetragonal dan dipiramid. Berat jenis dari zircon 4,6-5,8[5].

Tabel 2.2. tabel mineral penghasil senyawa zirconia

No. mineral Persentase zircoia

1. Zircon 66%

2.4. Senyawa Zirconia (ZrO2)

Zirconia merupakan material keramik yang berbentuk oksida kristalin hasil dari ekstraksi pasir zircon. Zirconia memiliki sifat-sifat yang istimewa diantaranya memiliki temperatur refraktori sebesar 2750°, mudah untuk bertransformasi fasa untuk menghasilkan sifat mekanik tertentu, serta mudah untuk distabilkan dengan oksida logam yang lain untuk memodifikasi sifat fisik,mekanik dan kimianya. Zirconia memilki sifat polimorf dimana pada suhu yang sangat tinggi (> 2370 °C) bahan tersebut memiliki struktur kubik. Pada suhu menengah (1170-2370 °C) memiliki struktur tetragonal,sedangkan pada temperatur rendah (di bawah 1170 °C) membentuk struktur monoklinik[6].

Sumber utama penghasil zirconia yaitu zircon (ZrSiO4) yang terdapat pada pasir zircon serta baddeleyite (ZrO2). Untuk menghasilkan zirconia dari zircon tentunya perlu dilakukan pemurnian sedangkan pada baddeleyite tidak perlu dilakukan pemurnian lagi.

Zirconia cukup stabil secara kimia pada temperatur rendah. Bentuk struktur yang diperoleh pada temperatur rendah adalah monoklinik dengan densitas murni sekitar 5.56 gr/ml. dalam industri manufacture secara luas kita dapat menemukan zirconia sebagai pelapis pada tungku pelebur, tegel, kiln furniture dan aplikasi mekanik sebagai cutting tools.

Selain itu dalam satu dekade ini zirconia (ZrO2) digunakan sebagai salah satu komponen di solid oxide fuel cell (SOFC) dan oxygen sensor. Pada solid oxide fuel cell (SOFC) zirconia (ZrO2) berfungsi sebagai electrolyte material. solid oxide fuel cell (SOFC) beroprasi antara 650 - 1000°C, dimana pada keadaan

tersebut terjadi konduksi ionic ion oxygen (O=), dan (Ni- ZrO2) bertindak sebagai anoda serta strontium-doped lanthanum magnetite sebagai katodanya[7].

Ada beberapa cara yang selama ini sudah dilakukan untuk mendapatkan zirconia, cara tersebut yaitu :

1. Dekomposisi zircon pada temperatur 1750°C pada reactor atau tungku listrik yang kemudian diikuti dengan pendinginan cepat sehingga dapat memisahkan ZrO2 dan SiO2.

2. Teknik Lime Fusion

tenik ini dilakukan dengan cara mendekomposisi zircon bersama CaO pada temperatur 1600°C.

ZrSiO4 + CaO ZrO2 + CaSiO3 3. Teknik Dekomposisi plasma

teknik ini dilakukan dengan cara mendekomposisi zircon dengan menggunakan reactor stabil plasma argon pada temperature 6000 - 15000°C dan kemudian meng-quenchnya sehingga zircon tersebut terdisosiasi menjadi ZrO2 dan SiO2.

4. Alkali Fusion

Teknik ini dilakukan dengan menggunakan logam alkali sebagai fluxing agent untuk mendekomposisi zircon pada temperatur 600 - 700°C sehingga terbentuk senyawa-senyawa seperti natrium zirconat dan natrium silikat. ZrSiO4 + 4NaOH Na2ZrO3 + Na2SiO3 + 2H2O

2.5. Carbon

Carbon atau zat arang merupakan unsur kimia yang mempunyai simbol C dan nomor atom 6 pada tabel periodik. Sebagai unsur golongan 14 pada tabel periodik, carbon merupakan unsur non-logam dan bervalensi 4 (tetravalen), yang berarti bahwa terdapat empat elektron yang dapat digunakan untuk membentuk ikatan kovalen. Terdapat tiga macam isotop carbon yang ditemukan secara alami, yakni 12C dan 13C yang stabil, dan 14C yang bersifat radioaktif dengan waktu paruh peluruhannya sekitar 5730 tahun. Carbon merupakan salah satu dari beberapa unsur yang diketahui keberadaannya sejak zaman kuno. Istilah "carbon" berasal dari bahasa Latin carbo, yang berarti batu bara. Carbon memiliki beberapa jenis alotrop, yang paling terkenal adalah grafit, intan, dan carbon amorf. Sifat-sifat fisika carbon bervariasi bergantung pada jenis alotropnya. Sebagai contohnya, intan berwarna transparan, manakala grafit berwarna hitam dan kusam. Intan merupakan salah satu materi terkeras di dunia, manakala grafit cukup lunak untuk meninggalkan bekasnya pada kertas. Intan memiliki konduktivitas listik yang sangat rendah, sedangkan grafit adalah konduktor listrik yang sangat baik. Di bawah kondisi normal, intan memiliki konduktivitas termal yang tertinggi di antara materi-materi lain yang diketahui. Semua alotrop carbon berbentuk padat dalam kondisi normal, tetapi grafit merupakan alotrop yang paling stabil secara termodinamik di antara alotrop-alotrop lainnya. Semua alotrop carbon sangat stabil dan memerlukan suhu yang sangat tinggi untuk bereaksi, bahkan dengan oksigen. Keadaan oksidasi carbon yang sangat umum ditemukan adalah +4, manakala +2 dijumpai pada carbon monoksida dan

senyawa kompleks logam transisi lainnya. Sumber carbon anorganik terbesar terdapat pada batu kapur, dolomit, dan carbon dioksida, sedangkan sumber organik terdapat pada batu bara, tanah gambut, minyak bumi, dan klatrat metana. Carbon dapat membentuk lebih banyak senyawa daripada unsur-unsur lainnya, dengan hampir 10 juta senyawa organik murni yang telah dideskripsikan sampai sekarang. Carbon termasuk unsur paling berlimpah ke-15 di kerak Bumi dan ke-4 di alam semesta. Carbon terdapat pada semua jenis makhluk hidup, dan pada manusia, carbon merupakan unsur paling berlimpah kedua (sekitar 18,5%) setelah oksigen. Keberlimpahan carbon ini, bersamaan dengan keanekaragaman senyawa organik dan kemampuannya membentuk polimer membuat carbon sebagai unsur dasar kimiawi kehidupan. Unsur ini adalah unsur yang paling stabil di antara unsur-unsur yang lain, sehingga dijadikan standar dalam mengukur satuan massa atom.

Carbon memiliki berbagai bentuk alotrop yang berbeda-beda, meliputi intan yang merupakan bahan terkeras di dunia sampai dengan grafit yang merupakan salah satu bahan terlunak. Carbon juga memiliki afinitas untuk berikatan dengan atom kecil lainnya, sehingga dapat membentuk berbagai senyawa dengan atom tersebut. Oleh karenanya, carbon dapat berikatan dengan atom lain (termasuk dengan karbon sendiri) membentuk hampir 10 juta jenis senyawa yang berbeda. carbon juga memiliki titik lebur dan titik sublimasi yang tertinggi di antara semua unsur kimia. Pada tekanan atmosfer, carbon tidak memiliki titik lebur karena titik tripelnya ada pada 10,8 ± 0,2 MPa dan 4600 ± 300 K, sehingga ia akan menyublim sekitar 3900 K.

Carbon dapat menyublim dalam busur carbon yang memiliki temperatur sekitar 5800 K, sehingga tak peduli dalam bentuk alotrop apapun, carbon akan tetap berbentuk padat pada suhu yang lebih tinggi pada titik lebur logam tungsten ataupun renium. Walaupun carbon secara termodinamika mudah teroksidasi, carbon lebih sulit teroksidasi daripada senyawa lainnya (seperti besi dan tembaga). Carbon merupakan unsur dasar segala kehidupan di Bumi. Walaupun terdapat berbagai jenis senyawa yang terbentuk dari carbon, kebanyakan carbon jarang bereaksi di bawah kondisi yang normal. Di bawah temperatur dan tekanan standar, carbon tahan terhadap segala oksidator terkecuali oksidator yang terkuat. Carbon tidak bereaksi dengan asam sulfat, asam klorida, klorin, maupun basa lainnya. Pada temperatur yang tinggi, carbon dapat bereaksi dengan oksigen, menghasilkan oksida carbon dalam suatu reaksi yang mereduksi oksida logam menjadi logam. Reaksi ini bersifat eksotermik dan digunakan dalam industri besi dan baja untuk mengontrol kandungan carbon dalam baja.

Tabel 2.3. Tabel sifat-sifat carbon

Struktur kristal heksagonal

Bilangan oksidasi 4, 2

Elektronegativitas 2,55

Energi ionisasi 1086,5 kJ/mol 2: 2352,6 kJ/mol ke-3: 4620,5 kJ/mol

Jari-jari atom 70 pm

Konduktivitas termal (300K) (119–165) W/(m·K) Difusivitas termal (300 K) (503–1300) mm²/s

2.6. Metalurgi Serbuk

Metalurgi serbuk merupakan ilmu yang membahas mengenai proses pengerjaan dari suatu unsur atau senyawa logam yang berwujud serbuk, proses ini dapat disertai pemanasan akan tetapi suhu harus berada di awah titik cair serbuk.

Gambar 2.1. Diagram pembuatan serbuk

Selain proses-proses di atas terdapat proses tambahan dalam pembentukan serbuk, diantaranya :

2.6.1. Milling

Milling merupakan suatu proses pengadukan dari suatu material yang bertujuan agar ukuran partikel dari material tersebut menjadi lebih kecil. Proses milling juga dapat memudahkan terjadinya pencampuran (mixing) dua zat atau lebih.

2.6.2. Kompaksi

Kompaksi merupakan proses pembuatan pellet (padatan) dari suatu material yang berbentuk serbuk. Biasanya kompaksi dilakukan sebelum proses pembakaran, hal ini bertujuan agar pada saat proses pembakaran atau pemanasan terjadi perubahan fasa dari material tersebut.

2.6.3. Kalsinasi

Kalsinasi pada percobaan ini didefinisikan sebagai proses pemanasan dengan tujuan memicu terjadinya perubahan susunan atom pada senyawa yang direaksikan serta dapat pula memicu terjadinya perubahan struktur kristal dari senyawa tersebut.

Berikut ini merupakan langkah-langkah dalam proses kalsinasi beserta hal yang terjadi selama proses tersebut :

1. Pada tahap ini terjadi pelepasan ikatan, penghilangan cairan yang terkandung dalam sampel dan konversi zat additive seperti organometallic atau polimer. Secara tipikal biasanya penahanan temperatur pertama ini dilakukan dalam temperatur yang masih rendah yaitu hanya sekitar beberapa ratus derajat. Peningkatan laju temperatur harus dikontrol secara hati-hati, selain itu jika dillakukan proses pemanasan dengan cepat maka akan mengakibatkan sampel mendidih dan penguapan dari bahan organik, menjadikan sampel tersebut menggembung atau bahkan dapat memusnahkan sampel tersebut.

2. meningkatkan terjadinya proses homogenisasi kimia atau terjadinya reaksi pada komponen serbuk.

3. peningkatan temperatur untuk menuju keadaan isothermal kalsinasi (proses kalsinasi dalam temperatur yang sama)

4. Isothermal kalsinasi, dalam proses ini terjadi densifikasi utama dan pengembangan mikrostruktur yang kemudian diikuti oleh pendinginan secara lambat.

5. penahan temperatur untuk untuk pendinginan akhir dari tahap pendinginan selanjutnya

6. mengurangi internal stress atau memberikan kesempatan pada presipitasi (penyisispan) atau reaksi yang lainnya[8].

Gambar 2.2. Grafik hubungan temperatur dengan waktu

Dalam isothermal kalsinasi, temperatur meningkat secara monoton sampai pada penahan temperatur kalsinasi (secara tipikal 0.5 sampai 0.8 dari temperatur leleh untuk kalsinasi pada zat padat, atau berapapun dibawah temperatur eutectic untuk fasa liquid), dan kemudian didinginkan dibawah temperatur ruang. Pada

T

time heat

umumnya lama waktu penahanan sebanding dengan lamanya waktu yang dibutuhkan untuk menaikkan temperatur hingga temperatur penahanan. Lamanya waktu yang dibutuhkan untuk menaikkan temperatur ini dibatasi oleh ukuran sampel dan karakteristik panas dari furnace yang digunakan. Waktu penaikkan temperatur untuk ukuran sampel yang besar membutuhkan waktu yang lama, hal ini dilakukan untuk menghindari gradien temperatur yang dapat menyebabkan cracking (kerusakan/pecah) atau pembentukan lapisan luar yang memadat namun bagian intinya tidak memadat secara sempurna, hal ini merupakan hasil dari densifikasi yang berbeda.

Selama fasa penaikan suhu dalam kalsiasi isothermal, proses densifikasi dan perubahan mikrostruktur tejadi secara signifikan. Isothermal sintering dipilih untuk memperoleh densitas akhir yang dibutuhkan dalam batas-batas waktu yang masuk akal. Temperatur kalsinasi yang tinggi dapat mempercepat proses densifikasi, tetapi pertumbuhan butir juga meningkat. Jika temperatur kalsinasi terlalu tinggi dapat menyebabkan pertumbuhan butir yang abnormal sehingga dapat membatasi densitas akhir.

Adapun hasil pembuatan serbuk dapat dibedakan menjadi dua jenis, yaitu serbuk paduan dan serbuk berlapis, adapun perbedaannya dapat dilihat pada tabel 2.4.

Tabel 2.4. Tabel perbedaan serbuk paduan dan berlapis

2.7. XRD

XRD merupakan suatu teknik karakterisasi nonkontak dan non desktruktif yang sangat presisi untuk mengidentifikasi fasa kristalin yang terdapat dalam suatu material. XRD juga dapat digunakan untuk menginvestigasi structural dari suatu material seperti strain state, ukuran kristal, komposisi fasa, orientasi dan struktur defek. XRD memberikan akurasi yang tidak tertandingi untuk mengukur spasi atom dan puncak hasil XRD dapat digunakan untuk analisa kuantitatif yang akurat akan susunan atom suatu material.

2.7.1. Prinsip XRD

Siar X adalah bentuk radiasi dari radiasi gelombang electromagnet, dihasilkan dari benda yang ditumbuk oleh electron. Panjang gelombang sinar X dari 1010 sampai 10-8 m,dan hanya 0,3 Å – 2,5 Å yang digunakan untuk difraksi sinar X. sinar X memiliki daya penetrasi yang besar sehingga sinar X dapat dipakai untuk mengetahui periodisitas kristal.

Serbuk Paduan Serbuk Berlapis

Lebih mudah dibuuat Dapat dilapisi unsur tertentu Tekanan lebih rendah Setiap partikel tersalut dengan rata Sifat yang dihasilkan sama dengan

paduannya

Mengadopsi karakteristik tertentu dari bahan pelapisnya

Komposisi paduan tinggi Lapisan serbuknya jauh lebih homogen Menghasilkan karakteristik yang

Apabila sebuah gelombang sinar X ditembakkan pada material kristalin , maka fenomena yang dapat teramati adalah difraksi dari sinar X dengan sudut bervariasi tergantung pada gelombang pertama. Hukum yang digunakan pada sinar X adalah hukum bragg, yaitu:

n λ _{= 2 d sin} θ

pada gambar diatas terlihat fenomena dari difraksi sinar X. secara eksperimen hukum bragg dapat diamati melalui dua cara yaitu dengan metode analisa struktur dan metode X ray spectroscopy. Pada metode analisa struktur kita menggunakan panjang gelombang (λ_{) tertentu dan mengukur (}θ_{) sehingga kita} dapat meghitung nilai panjang kisi (d), sedangkan pada metode X ray spectroscopy panjang kisi (d) sudah diketahui dan kemudain mengukur (θ_{) lalu} kita akan mengetahui nilai panjang gelombang (λ_).

2.7.2. Difraktometer

Alat yang digunakan untuk menganalisa struktur kristal material dinamakan difraktometer yang terjadi pada tabung Coolidge.

Gambar 2.4. proses pembentukan sinar x pada tabung Coolidge.

Sebuah tabung sinar X memiliki dua elektroda, sebuah anoda (material target) yang dipertahankan pada potensial netral (ground), dan sebuah katoda dipertahankan pada tegangan potensial negative yang tinggi, biasanya pada rentan 30.000 sampai 50.000 volt agar dapat mendifraksi. Tabung sinar X terbagi atas dua tipe berdasarkan pada jenis suplai electron pada tabung tersebut., yaitu: a). Tabung gas ( gas tube), electron pada tabung ini dihasilkan dari ionisasi

sejumlah kecil gas ( udara residu dari tabung yang terevakuasi.Tabung ini merupakan tabung sinar X yang pertama yang diguakan oleh Roentgen. Tipe tabung jenis ini sudah tidak terpakai lagi.

b). Tabung Filamen ( filament tube), tabung ini ditemukan oleh Coolidge pada tahun 1913. tabung ini terdiri dari tabung gelas yang divakum, pada satu bagian terdapat anoda dan bagian lain terdapat katoda. Untuk katoda terdapat tungsten, dan untuk anoda sebagai material target digunakan blok tembaga yang didinginkan oleh air.

Pada dasarnya sebuah alat difraktometer dirancang dengan penggunaan detector penghitung (counter) yang dapat digerakkan. Pada istrumen tersebut yang terpenting adalah digunakan radiasi sinar monokromatik dan menggunakan detektor sinar X ( film atau counter) yang diletakkan disekeliling lingkaran dan serbuk specimen sebagai pusat lingkaran tersebut.

2.8. Mechanical Activation /Aktivasi Mekanis

Mechanical Activation /Aktivasi Mekanis adalah proses fisik yang terjadi pada bahan atau zat kimia di dalam mesin penggerak mekanis yang dapat mempengaruhi terjadinya perubahan struktur ketika diberi perubahan temperatur. Pada penelitian ini proses aktivasi mekanis terjadi pada mesin milling, di mana atom-atom senyawa atau unsur yang dicampur akan mengalami tumbukan sehingga terjadi pengecilan jari-jari atom yang nantinya akan mempermudah

Gambar 2.5. Prinsip difraksi sinar-x pada monokristal 1) kolimator, 2) target, dan 3) counter

proses pencampuran (mixing) ataupun penguraian (dekomposisi) setelah dipicu dengan perubahan temperatur biasanya temperatur kalsinasi.

Gambar 2.6. Gambar perubahn ukuran atom setelah proses milling

2.9. Ukuran Kristal

Semua logam serta beberapa jenis material keramik dan polimer membentuk suatu susunan kristal, yang tentunya material tersebut dalam keadaan membeku atau padatan. Dengan terbentuknya susunan kristal ini berarti atom-atom berada pada posisi yang teratur dan berulang dalam pola tiga dimensi. Pola teratur dalam jangka panjang yang menyangkut puluhan jarak atom dihasilkan oleh koordinasi atom dalam bahan, disamping itu pola ini terkadang menentukan pula bentuk luar dari kristal.

Tabel 2.5. Tabel sistem kristal

Sistem Sumbu ( axes ) Sudut Sumbu

( axial angel )

Kubik a=b=c α =β =γ=90°

Tetragonal a=b≠c α =β =γ=90°

Ortorombik a≠b≠c α =β =γ=90°

о ° º ∙ • ° Ο О º

Monoklinik a≠b≠c α =γ=90°≠β

Triklinik a≠b≠c α≠β≠γ≠90°

Heksagonal a=b≠c α =β = 90°; γ=120°

Rombohedral a=b=c α =β =γ≠90°

Pada table di atas dapat terlihat beberapa bentuk sistem kristal serta perbedaan pada sudut yang dibentuk serta jarak antar atom penyusun kristalnya. Sedangkan untuk menghitung ukuran kristal dari sampel yang sudah di karakterisasi dengan XRD dapat digunakan metode linieritas Williamson Hull Plot

Dimana :

FW (S) = Perbandigan lebar puncak dengan tinggi puncak K = 0.94

λ _{= panjang gelombang yang digunakan} θ _{= sudut pada peak yang muncul} ε_{0 = Strain}

Adapun bentuk dari sistem kristal dapat dilihat pada gambar 2.11

( )

×cos

( )

θ = ×λ +4×Strain×sin

( )

θ

Size K S

BAB III

METODE PENELITIAN

Bab ini membahas pelaksanaan penelitian yang secara garis besar yang dapat dibagi menjadi tiga bagian yaitu karakterisasi awal dan preparasi, proses mechanical activation, dan karakterisasi akhir. Pada bagian karakterisasi awal dan preparasi

akan dibahas mulai dari bahan dasar pasir kalimantan yang diasumsikan mengandung senyawa zircon sampai didapatkan sampel awal senyawa zircon tanpa pengotor. Pada bagian mechanical activation akan dibahas tahapan yang dilakukan hingga proses pemanasan, sedangkan pada bagian karakterisasi akhir akan dibahas hasil XRD serta perhitungannya.

3.1. Waktu dan Tempat Penelitian

Penelitian ini dilakukan di Pusat Penelitian Fisika LIPI PUSPIPTEK Serpong selama tiga bulan sejak tanggal 21 februari hingga 1 mei 2011.

3.2. Bahan dan Alat Penelitian

Bahan yang digunakan pada penelitian ini adalah :

1. Pasir zircon dari Kalimantan 2. Carbon ( jenis carbon black ) 3. Silica murni

26

Bahan dasar pasir zircon yang digunakan didapat langsung dari Kalimantan sedangkan carbon black, silica murni dan etanol disediakan oleh Pusat Penelitian Fisika, LIPI - PUSPIPTEK, Serpong.

Alat yang digunakan yaitu: 1. Kertas timbang 2. Timbangan 3. Plastik sampel 4. Spatula

5. HEM ( Camber, Ball mill ) 6. Alat Kompaksi

3.3. Tahapan Penelitian

Bagian ini memaparkan keseluruhan rangkaian penelitian secara umum yang ditunjukan dengan diagram alir pada gambar 3.1

Gambar 3.1. Diagram Alir Penelitian Preparasi alat dan bahan

Karakterisasi awal sampel dengan XRD

Milling dengan variasi waktu 5 jam,10 jam dan 15 jam

Kompaksi dengan tekanan 70 gr/cm2

Kalsinasi dengan variasi temperatur 800ºC,100ºC dan 1200ºC

Karakterisasi akhir sampel dengan XRD

28

Sedangkan parameter dalam penelitian ini mengacu pada literatur dan hasil penelitian sebelumnya serta memperkirakan dari proses reaksi yang akan terjadi. Pada penelitian ini, perbandingan mol serbuk zircon dengan karbon yaitu 1 : 1 , perbandingan ini disesuaikan dengan persamaan reaksi awal yaitu :

ZrSiO4 + C ( reaksi awal)

ZrSiO4 + 3C ZrO2 + SiC + 2CO ( reaksi akhir/ setimbang)

Dari perbandingan mol tersebut akan diperoleh perbandingan massa yang akan digunakan dari masing-masing senyawa. Sedangkan untuk temperatur yang digunakan yaitu 800°C, 1000°C dan 1200°C. penggunaan suhu 800°C karena pada stemperatur tersebut senyawa zircon sudah dapat berubah fasa serta akan dilihat perbedaan dari segi bentuk kristal maupun persentase zirconia yang akan terbentuk

[10]

.

3.3.1. Preparasi Bahan

Pada tahap ini semua bahan disiapkan, kemudian sampel disiapkan untuk

diseparasi, tahap ini bertujuan memisahkan sampel dengan pengotor dari unsur logam yang tidak diperlukan, namun karena sampel yang didapat sudah di separasi

Gambar 3.2. Proses Separasi Sampel

3.3.2. Karakterisasi Awal Sampel Dengan XRD

Pada tahap ini sampel ( pasir zircon ) yang sudah bersih dari pengotor dikarakterisasi dengan XRD,tujuannya agar terlihat spesifikasi dari sampel sehingga

30

sampel yang berupa serbuk ini siap untuk diproses lebih lanjut. Krakterisasi ini menggunakan XRD tipe Simazzu 7000 dengan logam target Cu.

3.3.3. Proses Milling Sampel Uji

Sampel yang sudah dikarakterisasi ( pasir zircon ) dicampur dengan carbon black sesuai dengan perbandingan yang dapat dilihat pada tabel berikut :

Tabel 3.1 Pebandingan mr,mol dan massa ZrSiO4 denganCarbon

Proses pencampuran ini dilakukan dengan alat penggerak mekanis berupa ball milling, namun sebelumnya camber atau wadah untuk mencampur dibersihkan terlebih dahulu dengan etanol dan sedikit silica dengan tujuan agar camber tidak

tekontaminasi unsur lain. Proses milling untuk membersihkan camber selama 30 menit, setelah itu mengeluarkan silica dan etanol dari camber sampai bersih kemudian masukkan serbuk zircon dan carbon yang sudah ditimbang, untuk sampel pertama milling selama 5 jam kemudian dilanjutkan dengan milling 10 jam dan 15 jam.

Mr Mol Massa ( gr)

ZrSiO4 183 n 183

32

3.3.4. Kompaksi/Pembuatan Pelet

Setelah sampel dicampur melalui proses milling kemudian dilakukan proses

kompaksi agar sampel mejadi bentuk pellet. Proses ini bertujuan agar lebih mudah terbentuk kristal senyawa zirconia pada sampel ketika dikalsinasi.Untuk pembuatan

pellet sampel yang sudah dimilling dikeluarkan dari camber lalu timbang 4 gram, kemudian masukkan ke alat kompaksi serta tambahkan sedikit (2 sendok spatula) etanol. Untuk mendapatkan hasil pellet yang baik tekanan ditahan pada posisi 70 gr/cm2 selama 3 menit.

3.3.5. Kalsinasi

Sampel yang sudah dibuat pellet kemudian dikalsinasi menggunakan suhu 800°C,1000°C dan 1200°C dan ditahan selama 2 jam. Proses kalsinasi membutuhkan waktu yang cukup lama, hal ini dikarenakan kenaikan suhunya secara perlahan serta waktu untuk pendinginannya relative sama dengan waktu untuk mencapai suhu tingginya.

34

3.4. Karakterisasi Akhir Sampel Uji Dengan XRD

Sampel yang sudah melalui proses kalsinasi dikarakterisasi dengan XRD, jika permukaan sampel rata maka dapat langsung dikarakterisasi namun jika permukaannya tidak rata sebaiknya sampel dihancurkan sehingga berbentuk serbuk seperti pada sampel awal.

BAB IV

HASIL DAN PEMBAHASAN

Dalam bab ini akan dibahas sampel hasil ekstraksi serta karakterisasi sampel pasir zircon dengan XRD dan melihat perbandingannya dengan sampel awal.

36

4.1. Karakterisasi Awal

Sampel awal dikarakterisasi menggunakan XRD, dari hasil karakterisasi dapat dilihat bahwa sampel merupakan senyawa zirconia silicat ( ZrSiO4).

ZrSiO4 aw al

0

1000

2000

3000

4000

5000

6000

7000

8000

9000

0

20

40

60

80

100

ZrSiO4 aw al

Dari hasil karakterisasi awal muncul peak atau puncak-puncak milik zircon ( ZrSiO4) sesuai dengan literatur sudut (2θ) dari zircon itu sendiri, di mana sudut (2θ)

dari zircon berada pada 20°, 27°, 35,5°, 68,9° dan 88,7° sesuai kode PDF dengan nomor 06-0266[4-5]. Pada grafik terlihat hampir tidak ada puncak-puncak lain yang muncul selain puncak dari senyawa zircon ( ZrSiO4) hal ini menandakan serbuk

zircon yang didapat sudah melalui proses separasi yang sangat baik. Namun pada sampel awal sudah terdapat fasa zirconia dengan persentase 0.4 %.

Tabel 4.1. Persentase zirconia pada sampel awal

Kode PDF Fasa Persen Berat

060266 Zirconium silicat (ZrSiO4) 99.6 %

371413 Zirconia (ZrO2) 0.4 %

4.2. Hasil Karakterisasi Akhir Senyawa Zircon (ZrSiO4)

4.2.1. Hasil Karakterisasi Akhir Dengan Variasi Temperatur 800ºC, 1000°C ,1200°C Pada Milling 15 Jam

Pada karakterisasi akhir sampel dengan variasi temperatur yaitui 800°C , 1000°C dan 1200°C terdapat puncak-puncak baru yang berbeda pada hasil karakterisasi awal. Puncak-puncak terebut adalah puncak milik senyawa zircon (ZrSiO4), senyawa zirconia (ZrO2), senyawa silcon carbide ( SiC ) serta senyawa

38

Grafik puncak zircon untuk variasi temperatur pada milling 15 jam

0

1000

2000

3000

4000

5000

6000

0

20

40

60

80

100

Gambar 4.3. Grafik puncak sampel dengan variasi temperatur pada milling 15 jam

Pada hasil karakterisasi sampel ini senyawa zirconia yang terbentuk mengalami peningkatan dalam persentasenya, serta sudah terbentuk senyawa baru selain dari senyawa zirconia. Persentase dari masing-masing senyawa yang terbentuk dapat dilihat pada tabel 4.2.

1200°C

1000ºC 800ºC

Tabel 4.2. Persentase senyawa-senyawa yang terbentuk pada variasi temperatur

Dari data tersebut terlihat bahwa persentase senyawa zirconia (ZrO2) semakin

tinggi ketika temperatur semakin naik atau dapat dikatakan persentase senyawa zirconia (ZrO2) yang terbentuk berbanding lurus dengan temperatur kalsinasinya.

Namun pada senyawa zircon ( ZrSiO4 ) Berlaku sebaliknya. Hal ini berarti jika temperatur kalsinasi yang digunakan semakin tinggi atau mendekati melting point senyawa zircon (ZrSiO4), maka senyawa tersebut akan terdekomposisi dengan baik, hal ini terlihat pada senyawa-senyawa yang terbentuk. Pada sampel awal hanya terdapat senyawa zircon (ZrSiO4) dan sedikit senyawa zirconia ( ZrO2 ), namun

setelah diproses dengan metode mechanical activation serta pembakaran dengan temperatur 800°C,1000°C dan 1200°C terbentuk senyawa-senyawa baru yaitu silicon carbide ( SiC ) dan silicon oxide ( SiO2 ). Hubungan persentase senyawa zirconia

(ZrO2) yang terbentuk dengan temperatur kalsinasinya dapat dilihat pada gambar 4.4.

Senyawa Temperatur Persen Berat

Zircon ( ZrSiO4 )

800°C 43.8 %

1000°C 34.6 %

1200°C 21.2 %

Zirconia ( ZrO2 )

800°C 23.1 %

1000°C 34.5 %

1200°C 39.4 %

Silicon Carbide ( SiC )

800°C 23.1 %

1000°C 20 %

1200°C 30.3 %

Silicon Oxide ( SiO2 )

800°C 9.9 %

1000°C 10.9 %

40 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45

0 200 400 600 800 1000 1200 1400

Gambar 4.4. Grafik hubungan temperatur terhadap senyawa zirconia yang terbentuk Pada hasil karakterisasi akhir sampel dengan variasi temperatur juga dapat dilihat perbedaan ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dari masing-masing temperatur yang digunakan. Untuk mendapatkan ukuran kristal yang terbentuk dapat digunakan metode Linieritas Williamson Hull Plot dengan persamaan :

Dimana : FW = Perbandingan tinggi puncak dengan lebar puncak K = 0.94

λ _{= Panjang gelombang sinar X = 1.540598 Å} Size = Ukuran kristal

( )

×cos

( )

θ = ×λ+4×Strain×sin

( )

θ

Size K S

Untuk ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk pada temperatur 800°C diperoleh ukuran kristal sebagai berikut:

y = -0.0002 X + 0.15

FW cos θ _{= - 4 strain sin} θ _{+ k} λ _{/ size}

0.15 = k λ _{/ size}

size = k λ _{/ 0.15}

size = 0.94 x 1.540598 / 0.15 = 9.654414 Å

y = -0.0002x + 0.15

0

0.05

0.1

0.15

0.2

0.25

0

1

2

3

Gambar 4.5. Linieritas Williamson Hull Plot untuk senyawa zirconia pada temperatur 800°C.

42

Untuk senyawa zirconia pada temperatur 1000°C dan 1200°C dilakukan tahap yang sama untuk menghitung ukuran kristalnya seperti perhitungan di atas.Ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dapat dilihat pada tabel 4.3

Tabel 4.3. Ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan variasi temperatur pada milling 5 jam.

Senyawa Temperatur Ukuran Kristal

Zirconia

800°C 9.654414 Å

1000°C 32.61626 Å

1200°C 38.41279 Å

Dari tabel tersebut dapat dilihat bahwa ukuran kristal dari senyawa zirconia yang terbentuk semakin besar seiring makin besarnya temperatur yang digunakan, hal ini sesuai dengan teori dasar tentang pembentukan kristal[11] dimana untuk memperbesar ukuran kristal dibutuhkan temperatur yang tinggi pula.

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45

0 200 400 600 800 1000 1200 1400

Gambar 4.6. Grafik kecendrungan ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan temperatur

4.2.2. Hasil Karakterisasi Akhir Dengan Variasi Milling 5 Jam, 10 Jam Dan 15 Jam Pada Temperatur 800ºC

Pada karakterisasi akhir dengan variasi milling 5 jam, 10 jam dan 15 jam memiliki grafik yang hampir sama dalam hal posisi ( 2θ _{) dari peak-peak yang} muncul namun berbeda dalam persentase senyawa-senyawa yang terbentuk.

Grafik puncak senyawa zircon untuk variasi

milling pada temperatur 800

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000

0 20 40 60 80 100

Gambar 4.7. Grafik puncak sampel dengan variasi milling pada temperatur 800ºC

15 jam

10 jam

44

Jika dilihat grafik yang terbentuk tidak memiliki perbedaan dalam posisi (2θ₎

namun berbeda pada intensitasnya, hal ini berdampak pada persentase dari masing-masing senyawa yang terbentuk. Persentase dari masing-masing-masing-masing senyawa dapat dilihat pada tabel 4.4.

Tabel 4.4. Persentase senyawa-senyawa yang terbentuk pada variasi milling

Dari tabel tersebut terlihat perbedaan persentase senyawa zirconia (ZrO2)

yang terbentuk pada lama milling yang dilakukan pada sampel. Pada tabel terlihat semakin lama sampel dimilling maka semakin bertambah persentase senyawa

Senyawa Milling Persen Berat

Zircon ( ZrSiO4 )

5 Jam 45.6 %

10 Jam 45.3 %

15 Jam 43.8 %

Zirconia ( ZrO2 )

5 Jam 17.4 %

10 Jam 20.5 %

15 Jam 23.1 %

Silicon Carbide ( SiC )

5 Jam 32.7 %

10 Jam 23.9 %

15 Jam 23.1 %

Silicon Oxide ( SiO2 )

5 Jam 4.4 %

10 Jam 10.3 %

zirconia yang terbentuk walaupun tidak terlalu signifikan peningkatanya karena jika dihitung secara kuantitatif hanya terjadi kenaikan sebesar 3 % saja.Pada senyawa lain seperti senyawa zircon ( ZrSiO4 ) mengalami penurunan dalam hal persentase

namun tidak signifikan, fenomena yang sama juga terjadi pada senyawa silicon carbide, sedangkan pada senyawa silicon oxide cendrung naik persentasenya walaupun ada penurunan pada saat milling 15 jam, hal ini kemungkinan terjadi akibat kesalahan pada saat proses pencampuran di dalam camber.Grafik hubungan lama milling dengan persentase senyawa zirconia yang terbentuk dapat dilihat pada gambar 4.8.

0 5 10 15 20 25

0 2 4 6 8 10 12 14 16

46

Pada hasil karakterisasi akhir sampel dengan variasi lama milling juga dapat diketahui ukuran kristal dari senyawa zirconia yang terbentuk dengan menggunakan metode yang sama yaitu menggunakan metode Linieritas Wlliamson Hull Plot. Untuk sampel dengan lama milling 5 jam didapat ukuran kristal sebagai berikut.

y = -0.0394x + 0.1675

0 0.02 0.04 0.06 0.08 0.1 0.12 0.14 0.16 0.18

0 0.5 1 1.5 2 2.5 3

Gambar 4.9. Linieritas Williamson Hull Plot untuk senyawa zirconia pada lama milling 5 jam pada temperatur 800°C.

y = -0.0394 X + 0.1675

FW cos θ _{= - 4 strain sin} θ _{+ k} λ _{/ size} 0.1675 = k λ _{/ size}

size = k λ _{/ 0.1675}

size = 0.94 x 1.540598 / 0.1675 = 8.645744 Å

Untuk sampel dengan lama milling 10 jam dan 15 jam dilakukan perhitungan dengan metode yang sama dan didapat ukuran kristal seperti pada tabel 4.5.

Tabel 4.5. ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan variasi lama milling pada temperatur 800° C.

Senyawa Lama Milling Ukuran Kristal

Zirconia ( ZrO2)

5 Jam 8.645744 Å

10 Jam 8.543729 Å

15 Jam 6.869839 Å

Dari tabel di atas terlihat perbedaan ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk semakin kecil ketika proses milling dilakukan lebih lama, hal ini karena pada saat waktunya milling semakin lama maka partikel sampel akan semakin kecil sehingga berdampak pada saat pembentukan kristal senyawa zirconia itu sendiri. Hubungan antara ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan lama milling dapat dilihat pada gambar 4.10

48 0

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

0 2 4 6 8 10 12 14 16

Gambar 4.10. Grafik kecendrungan ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan lama milling pada temperatur 800° C

BAB V

KESIMPULAN DAN SARAN

5.1. Kesimpulan

1. Dengan metode Mechanical Activation senyawa zirconia sudah terbentuk pada temperatur kalsinasi 800°C.

2. Semakin tinggi temperatur kalsinasi yang digunakan maka semakin tinggi persentase berat senyawa zirconia yang dihasilkan, dan semakin besar pula ukuran kristal yang dihasilkan.

3. Semakin lama waktu milling yang digunakan semakin meningkat senyawa zirconia yang terbentuk, namun ukuran kritalnya semakin kecil

4. Persentase senyawa zirconia yang dihasilkan dengan metode Mechanical Activation lebih tinggi yaitu 23.1% pada temperatur yang lebih rendah dibandingkan dengan metode Alkali Fusion sebesar 15.9%

5.2. Saran

1. Untuk mendapatkan ekstrak senyawa zirconia yang lebih maksimal disarankan untuk melakukan variasi waktu penahanan temperatur kalsinasi.

50

DAFTAR PUSTAKA

1. Effendi, Ruslan. 2001. Pengaruh Ukuran Partikel, Komposisi YTTRIA, dan Suhu Sintering Terhadap Karakteritik Elektrolit Zirconia. Universitas Indonesia.

2. N.Rigopoulus, A. Oh, M.Yousuff, R.G. O’Donnel and M.B. Trigg. The Carbothermal Reduction of Zircon to Zirconia and Silicon Carbide for Ceramics

and Refractories.

3. Nugraha,Aditya Setiawan.2007. Ekstraksi Zirconia dengan Metode Alkali Fusion.Institut Teknologi Bandung.

4. Newton, C. Robert. 2010. Free Energy of Zircon Based on Solubility Measurments at High and Pressure. Memorial University. Canada.

5. Schuiling, D. Roelof. Gibbs.1976. Energies of Formation of Zircon,Thorite, and Phenacite. Utrech University. Netherland.

6. http: // en. Wikipedia.org/wiki/ zirconia 7. http: // en. Wikipedia. Org/wiki/ zircon

8. Fu Yui, Tzen. 2010.Genesis of Guatemala Jadeitite and Related Fluid Characteristics : Insight From Zircon. Institute of Earth Science. Taiwan.

9. Abdel-Rehim, Aly M. 2005. A New Technique for Extracting Zirconium from Egyptian Zircon Concentrate. Alexandria University. Egypt.

10. Yamagata, Chieko. High Purity Zirconia and Silica Powders Via Wet Process : Alkali Fusion of Zircon Sand. Universidade de Sao Paulo. Brazil.

11. Leture,P. 2001.Low Temperature Synthesis of Zircon by Sol-Gel Process.

12. Abdelkader, A.M. 2008.Novel Decomposition Method for Zircon. Cairo University. Egypt.

13. Chandradass,J. Sop-Han, Kyong. 2008. Synthesis and Characterization of Zirconia and Silica-Doped Zirconia Nanopowders by Oxalate Processing. Changwan National Unervisity. South Korea.

14. Biswas, R.K.,Habib,M.A. Karmakar. 2010. A Novel Method for Process of Bangladesh Zircon : Baking and Fusion with NaOH. Rajshahi University. Bangladesh.

LAMPIRAN 1

LAMPIRAN 2

Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk Temperatur Kalsinasi 800°C Pada Milling 5 Jam

LAMPIRAN 4

Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk Temperatur 1200°C Pada Milling 15 Jam

LAMPIRAN 5

Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk Milling 5 Jam Pada Temperatur 800°C

LAMPIRAN 6

Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk Milling 10 Jam Pada Temperatur 800°C

51

11. Leture,P. 2001.Low Temperature Synthesis of Zircon by Sol-Gel Process.

12. Abdelkader, A.M. 2008.Novel Decomposition Method for Zircon. Cairo University. Egypt.

13. Chandradass,J. Sop-Han, Kyong. 2008. Synthesis and Characterization of Zirconia and Silica-Doped Zirconia Nanopowders by Oxalate Processing. Changwan National Unervisity. South Korea.

14. Biswas, R.K.,Habib,M.A. Karmakar. 2010. A Novel Method for Process of Bangladesh Zircon : Baking and Fusion with NaOH. Rajshahi University. Bangladesh.

LAMPIRAN 1

LAMPIRAN 2

Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk Temperatur Kalsinasi 800°C Pada Milling 5 Jam

LAMPIRAN 4

Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk Temperatur 1200°C Pada Milling 15 Jam

LAMPIRAN 5

Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk Milling 5 Jam Pada Temperatur 800°C

LAMPIRAN 6

Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk Milling 10 Jam Pada Temperatur 800°C