Sj¨ ogren-Sj¨ olander Modell der Memory-Funktion

5.2.2 Sj¨ ogren-Sj¨ olander Modell der Memory-Funktion

Hier soll das MK-Modell nach Sj¨ogren und Sj¨olander [?] angewandt werden. Von ih- nen wurde f¨ur die Memory-Funktion K(t) der Geschwindigkeits-Autokorrelationsfunktion ψ(t) (VACF) in einem einfachen Fl¨ussigkeitssystem ein Modell der Memory-Funktion vorgeschlagen, das auf der generalisierten kinetischen Theorie der Fl¨ussigkeiten basiert. Die Grundidee dieses MK-Modell ist, die in die Memory-Funktion eingehenden dynami- schen Prozesse in zwei Beitr¨age aufzuspalten. Der erste Beitrag kommt aus unkorrelierten bin¨aren Kollisionen, und der andere aus korrelierten Kollisionen. Der erste ist verantwort- lich f¨ur das schnelle Zerfallen der Memory-Funktion bei kurzen Zeiten, und der letztere hat den Langzeit-Teil zur Folge, der durch Terme ausgedr¨uckt wird, die die Moden-Kopplungs Effekte beschreiben. Die Memory-Funktion K(t) der VACF nimmt die folgende Beziehung an

(5.10) Nach diesem MK-Modell schließen die Moden-Kopplung Effekte vier verschiedene Kopp-

K(t) = K MK

B (t) + K

(t).

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN

G G(

Ni (inkohaerent)

Ni (kohaerent)

GG

Zr (inkohaerent)

Zr (kohaerent)

Abb. 5.15: G(Φ) bei q 8 . Oberhalb des Maximums Temperaturen v.l.n.r: 1500 K, 1400 K, 1300 K, 1200 K, 10 K, 1000 K, 950 K, 900 K und 800 K.

100 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

G( G(

Ni (inkohaerent)

Ni (kohaerent)

G G(

Zr (inkohaerent)

Zr (kohaerent)

Abb. 5.16: G(Φ) bei q 9 . Temperaturen wie in Abb.().

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN 101

0.8 s )

s ), Φ ( 0.4

Ni (inkohaerent)

Abb. 5.17: G(Φ) und g(Φ) f¨ur Ni bei q 9 . Temperaturen wie in Abb.().

Ni−Ni 0.6 Φ (

Ni−Ni

G ( Φ Ni−Ni )

Ni−Ni 0.2 )

Ni (kohaerent)

102 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

0.8 s )

s ), ( Φ 0.4

Zr (inkoherent)

Abb. 5.19: G(Φ) und g(Φ) f¨ur Zr bei q 9 . Temperaturen wie in Abb.().

G ( Φ Zr−Zr )

0.8 Φ Zr−Zr )

) Zr−Zr 0.6

0.4 Φ Zr−Zr (

Zr (kohaerent)

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN 103

Ni

) 0.8 q,T (

q8 (inkohaerent)

q9 (inkohaerent)

max

g 0.7

q8 (kohaerent) q9 (kohaerent)

T (K)

Abb. 5.21: Parameter g max (q, T ) f¨ur Ni als Funktion der Temperatur; (Linien: q 8 (in- koh¨arent), Strich-Punkt: q 9 (inkoh¨arent), kurze Striche: q 8 (koh¨arent), lange Striche: q 9 (koh¨arent).

Zr

) 0.8 q,T (

q8 (inkohaerent)

max

q9 (inkohaerent)

g 0.7

q8 (kohaerent) q9 (kohaerent)

T (K)

104 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

5.2.2.1 Memory-Funktion der VACF Im weiteren folgen wir dem Verfahren nach Sj¨ogren 1980/81 [?, ?], Gudowski et.al. 1993

[?], Canales et.al. 1997 [?]. W¨ahrend bei den genannten Autoren nur einatomige Systeme betrachtet werden, betrachten wir in dieser Arbeit ein bin¨ares System. Dazu haben wir f¨ur unser System die Kopplungsbeitr¨age entwickelt und konstruiert.

Es folgt die Reformulierung von K(t) f¨ur unser bin¨aren System. Der bin¨are Term wird definiert durch [?]

(5.11) wobei Ω 2 Eα die Einstein-Frequenz der α-Komponente ist [?],

Bα (t) = Ω Eα exp(−t /τ α ),

Eα =

g αβ (r)∇ φ αβ (r)d r

3m α β

und τ α durch folgende Gleichung bestimmt werden kann

Der Moden-Kopplungsterm wird definiert durch K MK

(t) = K 00α (t) + K 01α (t) + K 11α (t) + K 22α (t). (5.14) Dabei beschreibt K 00α (t) die Dichte–Dichte Kopplung, K 01α (t) und K 11α (t) die Dichte–

longitudinaler-Strom Kopplungen, und K 22α (t) die Dichte–transversaler-Strom Kopplung. Die Laplace-Transformierte dieser Terme wird gegeben durch

K e 00α (z) = e R 00α (z),

K e 11α (z) = e K Bα (z) e R 11α (z) e K α (t),

K e 22α = K e Bα (z) + e R 00α (z) + e K Bα (z) e R 01α (z) R e 22α (z) e K α (z), (5.18) wo e K Bα (z) und e K α (z) die Laplace-Transformierte des bin¨aren Terms und der totalen

Memory-Funktion sind. Die Laplace-Transformierte der totalen Memory-Funktion ergibt sich dann zu

h i K e Bα (z) + e R 00α (z) + e K Bα (z) e R 01α (z)

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN 105 wo e R ijα die Laplace-Transformierte von ”recollision”-Termen R ijα (t) sind. Wegen der

Isotropie des Systems werden die R ijα (t) folgendermaßen ausgedr¨uckt

00α (t) =

q (cF ) α (q, t)△F sα (q, t)dq,

α (q, t) = [c αα (q)] F αα (q, t) +

2c 2

αα (q)c αβ (q)F αβ (q, t) + [c αβ (q)] F αα (q, t); α 6= β (5.21)

R 01α (t) = − 2 2 q (LF ) α (q, t)△F sα (q, t)dq, (5.22)

c αα (q) F αα (q, t) + (5.23)

R 11α (t) = − 2 q (BC L ) α (q, t)△F sα (q, t)dq, (5.24)

6π Ω 4 Eα ρ

mit

B Tq

(BC L ) α (q, t) = γ Lαα (q) +

c αα (q) C Lαα (q, t) +

m α x α k B Tq 2 k Tq 2 B

2 γ Lαα (q) +

c αα (q) γ Lαβ (q) +

c αβ (q) C Lαβ (q, t) +

B Tq 2

γ Lαβ (q) +

c αβ (q) C L ββ (q, t); α 6= β

106 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

Tabelle 5.10: K α (0) und τ α

MD 2 Theorie (K

T ) α (q, t) = [γ T αα (q)] C T αα (q, t) +

T αα (q)γ T αβ (q)C T αβ (q, t) + γ T αβ (q) C T αα (q, t) (5.27) Dabei ist c αα (q) die Fourier-Transformierte der direkten αα−Korrelationsfunktion,

γ Lαα (q) und γ T αα (q) sind q-Abh¨angigkeitsgr¨oßen, die bei Balucani ([?] S.292) definiert werden. C T αα (q, t) und C Lαα (q, t) sind die transversalen und longitudinalen Strom-Strom- Korrelationfunktionen des αα-Teils. △F sα (q, t) ist die Differenz zwischen F sα (q, t) und

2 F 2 0α (q, t), wo F 0α (q, t) = exp(−(k B T /2m α )q t ) die Freie-Teilchen-Form der intermedi¨aren inkoh¨arenten Streufunktion ist.

Wir haben die totale Memory-Funktion K α (t) der VACF im Bereich 0, 048 ≤ q ≤ 9, 592 ˚ A −1 berechnet. Eingabendaten sind die Korrelationsfunktionen, die aus MD-Daten aus-

gewertet und schon in Kapitel 4 gezeigt wurden. Zur Vereinfachung haben wir nur die Memory-Funktion bei T = 1500 K berechnet.

Die folgenden Abbildungen (5.23) und (5.24) zeigen unsere Ergebnisse der Memory- Funktion K α (t) der VACF. Die MD-Ergebnisse werden durch Anwendung der Gleichungen (3.24) bis (3.26) berechnet. Die Abbildungen zeigen, daß trotz ermutigender ¨ Uberein- stimmung merkliche Abweichungen zwischen den Ergebnissen des MK-Modells und den MD-Ergebnissen bestehen, insbesondere bei den Zr-Atomen. F¨ur Zr zeigt die nach dem Sj¨ogren-Sj¨olander Modell berechnete Memory-Funktion K α (t) Oszillationen, die bei den MD-Ergebnissen nicht auftreten. Diese Oszillationen kommen vor allem aus dem Dichte– Dichte Beitrag. Nach der Gl.(5.20) sind die intermedi¨aren koh¨arenten Streufunktionen F(q, t) verantwortlich daf¨ur. Die fehlende ¨ Ubereinstimmung wird auch bei der VACF ψ(t) in den Abbildungen (5.25) und (5.26) sichtbar.

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN 107

MKT−TOTAL MD

Binary

) K00

K01 K11

) (ps K22 ( t 200 K

t (ps)

Abb. 5.23: Memory-Funktion K(t) der VACF in Ni 20 Zr 80 f¨ur das Ni-Subsystem bei 1500 K aus dem Sj¨ogren-Sj¨olander Modell (MKT-Total) und aus Inversion der MD-Daten.

MKT−TOTAL

MD Binary

) K00 300

K01 K11

( t ) (ps K

K22

t (ps)

108 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

0.8 MD MKT (nach Sjogren)

0.4 ) t (

t (fs)

Abb. 5.25: ψ(t) f¨ur Ni bei 1500 K.

0.8 MD MKT (nach Sjogren)

0.4 ) t

t (fs)

Abb. 5.26: ψ(t) f¨ur Zr bei 1500 K.

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN 109

5.2.2.2 Memory-Funktion der inkoh¨ arenten Streufunktionen Die Theorie f¨ur die VACF ψ(t) kann f¨ur die intermedi¨aren inkoh¨arenten Streufunktionen

Φ s α (q, t) generalisiert werden. Wahnstr¨om und Sj¨ogren [?] haben durch Anwendung des MK-Modells die Spektralfunktion S s

α (q, ω) der Φ α (q, t) f¨ur Ar- und Rb-Fl¨ussigkeit be- rechnet. In ihrem Formalismus wird der bin¨are Term Φ s Bα (q, t) der Φ s α (q, t) durch einen

Fokker-Planck Kollisionsterm ersetzt, dessen Laplace-Transformierte Φ s Bα (q, z) durch fol- gende Gleichung beschrieben wird

exp(K(q, z)) X (−K(q, z)) n

Φ Bα (q, z) =

Bα (q, z) n=0 n!(R(q, z), n)

wobei

K(q, z) = 0s

(Γ s Bα (q, z)) 2

R(q, z) = K (q, z) + s

Γ Bα (q, z)

2 2 mit Ω s 0s =q k B T /m α .Γ Bα (q, z) ist der generalisierte Reibungskoeffizient in der genera- lisierten Fokker-Planck-Gleichung f¨ur die Dichte-Korrelationsfunktion im Phasen-Raum [?]. Sie nehmen an, daß Γ s Bα (q, t) eine Gaußsche Form wie in der Gl.(5.11) hat

(5.31) Γ s Bα (q, t) ist der bin¨are Term der Dichte-Korrelationsfunktion im Phasen-Raum und un-

Bα (q, t) = Ω Eα exp(−t /τ α ).

terscheidet sich von dem f¨ur Φ s Bα (q, t). Man sieht, daß f¨ur den Grenzwert q → 0 die beiden Terme den bin¨aren Term K Bα (t) der Memory-Funktion der VACF ¨ubergehen, d.h.,

lim s Γ

Bα (q, t) = lim Φ Bα (q, t) = K Bα (t).

Nach Gudowski et.al. [?] kann die Laplace-Transformierte M s (q, z) der Memory-Funktion der intermedi¨aren inkoh¨arenten Streufunktion analog zu Gl.(5.19) folgendermaßen ausge- dr¨uckt werden

f M α (q, z) = M f Bα (q, z) + e R 00α (q, z) + f M Bα (q, z) e R 01α (q, z) /P, (5.33) mit

110 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE Um deutlich zu machen, welche Kopplungsbeitr¨age in Gl.(5.33) explizit auftreten, sei die

Gl.(5.33) umformuliert. Man erh¨alt eine Form wie f¨ur die Memory-Funktion der VACF,

M s α (q, z) = f M Bα (q, z) + f M 00α (q, z) + f M 01α (q, z) + f M 11α (q, z) + f M 22α (q, z) (5.35) mit

00α (q, z) = R e 00α (q, z),

01α (q, z) = R 01α (q, z)[ f M Bα (q, z) + f M α (q, z)],

11α (q, z) = f M Bα (q, z)f M α (q, z) e R 11α (q, z),

22α (q, z) = f M α (q, z)[ f M Bα (q, z) + e R 00α (q, z) +

(5.36) wo die Terme e R s ijα (q, z) wie im Fall der VACF die Moden-Kopplungsbeitr¨age bezeich-

Bα (q, z) e R 11α (q, z)] e R 22α (q, z),

nen. Die Ausdr¨ucke dieser Terme f¨ur ein einatomiges System kann man im Artikel von Gudowski et.al.[?] sehen.

Im Rahmen der Untersuchung des Glas¨uberganges betrachtet man Gl.(5.35) nur bis zu dem zweiten Term [?]. Man findet, daß die anderen Kopplungsbeitr¨age bei niedrigen Temperaturen, insbesondere in der N¨ahe der kritischen Temperatur, sehr klein sind und vernachl¨assigt werden k¨onnen. Dies ist auch f¨ur unser System weitgehend erf¨ullt, wenn wir unsere Ergebnisse der Memory-Funktion K(t) der VACF betrachten. Deshalb k¨onnen wir Bengtzelius et.al. [?] folgen, d.h., wir betrachten die Memory-Funktion M s α (q, t) nach Gl.(5.35) f¨ur unser System bis zum zweiten Term.

Statt die Gl.(5.28) f¨ur den bin¨aren Term Φ s Bα (q, t) zu berechnen, haben wir zur Verein- fachung f¨ur den bin¨aren Term M s Bα (q, t) die Kurzzeit-Memory-Funktion von Teichler’s Methode benutzt. F¨ur den Beitrag M s 00α (q, t) haben wir die Formulierung von Nauroth et.al. f¨ur ein bin¨ares System (s. Gl.(3.42) in Kapitel Theorie) ¨ubernommen.

Unsere Ergebnisse sind zusammen mit den Ergebnissen von Teichler’s Methode in den Abbildungen (5.27)-(5.30) dargestellt. Man erkennt deutlich, daß f¨ur den Bereich 10 −13 ≤ t ≤ 10 −12 s die Ergebnisse der bis zu dem zweiten Term benutzten N¨aherung von Sj¨ogren- Sj¨olander MK-Modell mit den Ergebnissen von Teichler’s Methode nicht ¨ubereinstimmen, insbesondere bei den Zr-Atomen. Bei den Zr-Atomen treten einige Oszillationen wie im

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN 111 Wir k¨onnen durch Anwendung der Ergebnisse der bis zu dem zweiten Term benutzten

N¨aherung des Sj¨ogren-Sj¨olander MK-Modells die MKT-Geleichung f¨ur Φ s α (q, t) integrie- ren. Die Ergebnissen f¨ur 10 K und q 9 werden in den Abbildungen (5.31) und (5.32)

dargestellt. Die zeigen, daß das Modell die Verfestigung (D¨ampfung) des Systems un- tersch¨atzt, insbesonders im Zr-System.

Tabelle 5.11: Memory-Funktion M s α (q 9 , t) bei Zeit t = 0 und Einstein-Frequenz

Ni

MD

FIT−Kurze−MD+(DD−TEIL) −2

) (ps t ,

t (s)

Abb. 5.27: M s (q 9 , t) f¨ur Ni; Temperaturen v.o.n.u: 900 K, 1000 K 10 K, und 1200 K

112 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

Zr

MD

FIT−Kurze−MD+(DD−Teil) −2

) (ps

t (s)

Abb. 5.28: Wie in Abb.() aber f¨ur Zr.

500 Ni

T = 10 K

) (ps t

t (fs)

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN 113

T = 10 K

Zr

) (ps , t

q 9 ( s 100

t (fs)

Abb. 5.30: Wie in Abb.() aber f¨ur Zr.

T = 10 K

) t 0.6 , 9

Ni 0.4

t (s)

114 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

T = 10 K

0.8 ) t 0.6

Zr Φ 0.4

t (s)

Abb. 5.32: Φ s (q

9 , t) f¨ur Zr aus MD-Simulation (Symbole) und mit Sj¨ogren-Sj¨olander’s Modell-Memory-Funktion (geschrichelte Linie).