Teichler’s Methode

5.2.1 Teichler’s Methode

Hier wird ein von Teichler in [?, ?] diskutiertes Verfahren benutzt. Bei dieser Metho-

de wird die MKT-Gleichung f¨ur die intermedi¨are Streufunktion Laplace-Fourier transfor- miert. Nach Umformung erh¨alt man die folgende Beziehung f¨ur die Fourier-Transformierte Memory-Funktion

ωΦ c (q, ω)

ωM c (q, ω) =

((1 − ωΦ (q, ω)) 2 + (ωΦ c (q, ω)) s 2 )

89 Mit dieser Beziehung kann man die Memory-Funktion ermitteln, wenn man die Daten

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN

der Streufunktionen Φ(q, t) kennt. F¨ur die intermedi¨are Selbst-Streufunktion wurde die Beziehung (5.5) ertsmal von Teichler [?, ?] im MD-simulierten Ni 50 Zr 50 -System und sp¨ater

von Mutiara (1996) [?] im MD-simulierten Ni 20 Zr 80 -System benutzt.

Da die MKT-Gleichungen der koh¨arenten und inkoh¨arenten Streufunktionen eine ¨ahnliche Form wie die Memory-Gleichung 2.Ordnung bei dem Fall f¨ur die intermedi¨are Selbst- Streufunktion haben, gilt die Beziehung (5.5) auch f¨ur die koh¨arenten und inkoh¨arenten Streufunktionen.

Die Zeitabh¨angigkeit der Memory-Funktion M(q, t) folgt aus der Umkehrtransformation

M(q, t) =

M c (q, ω) cos(ωt)dt.

Die Methode zur Bestimmung der Memory-Funktion ist analog wie die zur Berechnung der Suszeptibilit¨at. Neben ωΦ c (q, t) muß man aber auch ωΦ s (q, t) ermitteln.

Die Abbildung (5.7) zeigt unsere Ergebnisse der Memory-Funkionen f¨ur q 9 . Wir werden die Ergebnisse dieser Methode als die Referenzergebnisse f¨ur unser System bezeichnen. Wie in [?] erscheint als interessante Feststellung ¨uber die Memory-Funktionen, daß es ein Minimum f¨ur jede Temperatur sowohl bei Ni als auch bei Zr gibt, das bei etwa 0,1 ps liegt. Nur im Fall der koh¨arenten Zr-Streufunktion verschiebt sich die Zeit etwas nach rechts. Die Verschiebung kann man verstehen, da die phononischen Vibrationen des Zr-Systems in diesem Fall langsamer als die anderen zerfallen.

Nachdem die Memory-Funktionen ermittelt wurden, k¨onnen wir diese benutzen, um die Streufunktionen ¨uber Fourier-Transformation der MKT-Gleichungen wiederherzustellen. Zum Vergleich mit den MD-Ergebnissen werden die so berechneteten Streufunktionen f¨ur

q 9 in den Abbildungen (5.8)-(5.11) dargestellt. Die Diskrepanzen werden darauf zur¨uck- gef¨uhrt, daß bereits bei der Berechnung von ωΦ c (q, t) und ωΦ s (q, t) zur Bestimmung der Memory-Funktion eine nur schlechte Anpassung erreicht wurde und sie sind Auswirkun- gen der Ungenauigkeit bei den Rechnungen. Man sieht aus den Abbildungen, daß es f¨ur T > 900 K zwischen den beiden Ergebnissen eine ¨ Ubereinstimmung gibt. Wegen der Al- terungseffekte bei T ≤ 900 K im System gibt es eine Abweichung zwischen den beiden

90 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

Ni (inkohaerent)

Ni (kohaerent)

2 s−Ni 2 Ni−Ni

Zr (inkohaerent)

Zr (kohaerent)

2 s−Zr 10

10 2 Zr−Zr

t (s)

t (s)

Abb. 5.7: Memory Funktionen M (q 9 , t). Die Temperaturen v.u.n.o: 1500 K, 1400 K, 1300 K, 1200 K, 10 K, 1000 K, 950 K, 900 K und 800 K.

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN

,t 9 q (

Ni 0.4

t (s)

Abb. 5.8: Φ s (q

9 , t) f¨ur Ni. Vergleichen zwischen MD-Ergebnissen (Symbole) und Ergeb- nissen des modifizierten MKT-Modells (Linien) v.l.n.r: 1500 K, 1400 K, 1300 K, 1200 K, 10 K, 1000 K, 950 K, 900 K und 800 K.

) ,t 0.6 9 q (

NiNi Φ 0.4

t (s)

92 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

,t 9 ( q s Zr 0.4 Φ

t (s)

Abb. 5.10: Wie in Abb.() aber f¨ur Zr .

,t 9 q (

ZrZr 0.4

t (s)

Abb. 5.11: Wie in Abb.() aber f¨ur Zr-Zr .

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN

12 Ni (inkohaerent)

Ni (kohaerent)

2 s−Ni

2 Ω Ni−Ni 6 6

3 M(

20 Zr (inkohaerent)

Zr (kohaerent)

2 Ω Zr−Zr )/ s 10

2 s−Zr

5 M( 5

Abb. 5.12: Scheinbare Memory Funktionen (Linien) und Memory Funktionen nach idea- lisiertem MK-Modell M MK (q 9 , t) (gestrichelte Linien) als Funktion von Φ s (q 9 , t) und Φ(q 9 , t). Die Temperaturen v.u.n.o: 1500 K, 1400 K, 1300 K, 1200 K, 10 K, 1000 K, 950 K, 900 K und 800 K.

94 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE In der Abbildung (5.12) wird die Funktion M(Φ) f¨ur die inkoh¨arenten und koh¨arenten

Streufunktion f¨ur q 9 gezeigt. Man kann wie in [?, ?] sehen, daß es Grenzwerte Φ 0 (q, T ) gibt, so daß die Funktion M(Φ) f¨ur Φ(q, T ) < Φ 0 (q, T ) nahe einem universalen Verhalten ist, w¨ahrend f¨ur Φ(q, T ) > Φ 0 (q, T ) Abweichungen gefunden werden. Der Grenzwert Φ 0 (q, T ) nimmt mit abnehmender Temperatur zu. Im Vergleich der beiden Atomsorten ist der Grenzwert Φ 0 (q, T ) f¨ur Zr-Atome gr¨oßer als der f¨ur Ni-Atome.

Betrachten wir den Verlauf von M(Φ), so kann man f¨ur M(Φ) f¨ur Φ(q, T ) < Φ 0 (q, T ) ein Modell machen, in dem M(Φ) als eine schwach von der Temperatur abh¨angige Po- lynomialfunktion P(Φ) dargestellt wird. Wir nehmen an, daß diese Polynomialfunktion

f¨ur Φ(q, T ) < Φ MK

0 (q, T ) die Memory-Funktion M (Φ) beschreibt und extrapoliert die Funktion f¨ur Φ(q, T ) > Φ 0 (q, T ). Gem¨aß der Gl(3.78) stellt die Differenz zwischen M(Φ) und P(Φ) dem instantanen viskosen D¨ampfungsterm h(t) dar. Aus der Abbildung sieht man, daß der D¨ampfungsterm h(t) f¨ur Zr-Atome in beiden Teile gr¨oßer ist vergleichen mit dem f¨ur Ni-Atome.

Wie schon im Kapitel Theorie besprochen hat, kann man M MK (Φ) durch folgende Glei- chung definieren

wobei λ n nicht-negative Polynomialkoeffizienten sind. Wir haben diese Gleichung an die M(Φ) der beiden Atomsorte f¨ur den inkoh¨arenten und koh¨arenten Teil bei q 9 angepasst. Dann erhalten wir die Koeffizienten λ n , die in Tabelle (5.6) bis (5.9) angegeben sind.

Tabelle 5.6: Polynomialkoeffizienten λ n nach Gl.(5.7) f¨ur die inkoh¨arente Streufunktion von Ni bei q 9

800 K 900 K 950 K 1000 K 10 K 1200 K 1300 K 1400 K 1500 K n

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN

Tabelle 5.7: Polynomialkoeffizienten λ n nach Gl.(5.7) f¨ur die koh¨arente Streufunktion von Ni bei q 9

800 K 900 K 950 K 1000 K 10 K 1200 K 1300 K 1400 K 1500 K n

Tabelle 5.8: Polynomialkoeffizienten λ n nach Gl.(5.7) f¨ur die inkoh¨arente Streufunktion von Zr bei q 9

800 K 900 K 950 K 1000 K 10 K 1200 K 1300 K 1400 K 1500 K n

96 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE

Tabelle 5.9: Polynomialkoeffizienten λ n nach Gl.(5.7) f¨ur die koh¨arente Streufunktion von Zr bei q 9

800 K 900 K 950 K 1000 K 10 K 1200 K 1300 K 1400 K 1500 K n

Unter Verwendung der Koeffizienten λ n , die in der Tabelle (5.6) bis (5.9) f¨ur die Po- lynomialform der idealiserten Memory-Funktion M MK (q, t) angegeben sind, k¨onnen wir

die Bewegungsgleichung der intermedi¨aren Streufunktion des idealisierten MK-Modells integrieren. Die Ergebnisse der Integration f¨ur die intermedi¨aren inkoh¨arenten Streufunk- tionen werden in den Abbildungen (5.13) und (5.14) zusammen mit den Ergebnissen von MD und modifierten MK-Modell dargestellt. Aus der Abbildungen kann man sehen, daß der von der idealiserten MKT f¨ur das fr¨uhe β-Regime vorhergesagte Zerfall nach dem

inversen Potenzgesetz Φ ∼ f + A/t a c an unserem Daten nicht auftritt, wie schon in [?, ?] f¨ur das Ni 50 Zr 50 -System diskutiert.

5.2.1.1 Die Funktionen G(Φ) und g(Φ) Im Rahmen der Untersuchung des Glas¨uberganges bieten sich die beiden Funktionen

G(Φ) und g(Φ) zur Identifizierung des Glas¨uberganges an [?, ?]. Zur Berechnung dieser Funktionen f¨uhren wir die folgende Gleichung ein:

G(Φ) : = M(Φ)(1/Φ − 1).

(5.9) Die Gl.(5.9) ist analog zur Gl.(3.63), wobei M MK (Φ) in g(Φ) durch P(Φ) ersetzt wird.

g(Φ) = P(Φ)(1/Φ − 1),

5.2. ANALYSE DER MEMORY-FUNKTIONEN

Ni 0.4

Φ MD

Mod. MKT Polynom. MKT

t (s)

Abb. 5.13: Φ s (q 9 , t) f¨ur Ni. Temperaturen v.u.n.o: 1200 K, 10 K, 1000 K, und 900 K.

) t , 0.6 9 q (

Φ MD

Zr 0.4

Mod. MKT

0.2 Polynom. MKT

t (s)

98 KAPITEL 5. MKT-ANALYSE In den Abbildungen (5.15) und (5.16) werden die G(Φ)-Funktionen der beiden Atomsorten

f¨ur q 8 und q 9 dargestellt. Man kann sehen, daß die G(Φ)-Funktion f¨ur jede Temperatur ein Maximum bei Φ 0 (q, T ) hat. Um Platz zu sparen, zeigen wir nur die Anpassung bei q 9 in den Abbildungen (5.17)- (5.20). Man sieht, daß g(Φ) der beiden Atomsorten im inkoh¨arenten und koh¨arenten Teil f¨ur jede Temperatur ein Maximum bei Φ =: Φ m hat, das f¨ur T ≥ 10 K kleiner als 1 ( g max < 1) und f¨ur T ≤ 1000 K fast gleich 1 (

g max ≈ 1) ist. Wie im Kapitel Theorie gesagt, ist g max ein Maß daf¨ur, ob das System sich im ergodischen Zustand ( in der Fl¨ussigkeit, falls g max < 1), oder im nicht-ergodischen Zustand ( im strukturellen Arrest, g max ≈ 1) befindet.

Die Abbildungen (5.21) und (5.22) zeigen die Werte g max (q, T ) der beiden Atomsorten bei q 8 und q 9 . Aus dem g max (q, T ) k¨onnen wir nun die kritische Temperatur des Systems bestimmen. Man kann diese kritische Temperatur dort annehmen, wo die Extrapolation der g max (q, T )-Werte in der Schmelze die Gerade g max (q, T ) ≈ 1 schneidet. Daraus finden wir, daß die kritische Temperatur f¨ur Ni-Atome ≈ 970 K und die f¨ur Zr-Atome ≈ 1020 K ist.